面向工业应用,合成大型无缺陷二维材料 (2DM) ,比如石墨烯,是一项重大挑战。在液态金属催化剂 (LMCats)上化学气相沉积(CVD)是最近开发的一种工艺,可以快速合成高质量单晶2DM。然而,目前仍缺乏原位技术能够直接反馈其生长过程,这限制了我们对其动力学过程的理解。因此,原位多尺度监测2DMs 结构,并且实时控制生长参数,对于有效合成是必不可少的。这里,研究人员通过四种互补的原位方法,实时监测了石墨烯在液态铜上的生长,包括同步加速器 X 射线衍射和反射率、拉曼光谱、和辐射模式光学显微镜。该过程中,能够控制石墨烯生长参数,如形状、分散性、以及具有非常高准确度的六边形超构型。此外,从连续多晶薄膜到毫米级无缺陷单晶的生长均可以实现。所呈现的实验结果对于LMCats上CVD 生长2D 材料的研究及定制具有深远的意义。
Figure 1. 石墨烯在液态铜上的“脉冲”生长及其表征。通过原位光学显微镜记录的石墨烯生长 (A)-(D) 和随后的蚀刻 (E)。 长度比例尺对应于 100 μm。(F) p(CH4)/p(H2) 演变情况。
Figure 2. 液态铜上石墨烯薄片相互作用的理论模型。 (A) 液态铜板上六边形石墨烯薄片的 MD 模拟快照。(B)相互作用的薄片组示意图用于计算分离距离。(C) 毛细管静电模型预测的薄片之间的平均距离作为两个模型参数的函数。
Figure 3. 石墨烯的原位和非原位拉曼光谱。 (A) 液态铜上原位生长SLG 的拉曼光谱, (B)非原位拉曼光谱。
Figure 4.在液态铜上实时调整石墨烯的生长。(A)-(E) 液态铜上生长、蚀刻、再生长、第二次蚀刻和第二次再生长石墨烯的光学显微镜图像。(F)-(J) 分别为图像 A-E 的 2D FFT图。(K) 不同条件下的薄片粒度分布。(L) 薄片对角线(红色),薄片之间的平均距离( 蓝色),和甲烷流(粉红色区域)的时间演变。(M) 定义薄片之间的距离和薄片尺寸的示意图。
该研究工作由荷兰莱顿大学Irene M. N. Groot课题组于2021年发表ACS Nano期刊上。原文:Real-Time Multiscale Monitoring and Tailoring of Graphene Growth on Liquid Copper。
转自《石墨烯杂志》公众号