开发用于臭氧分解的锰基材料时，遇到的主要挑战有稳定性差和水失活效应等。为了解决这些问题，这里开发了一种分级结构，即石墨烯封装的α-二氧化锰纳米纤维。优化后的催化剂在相对湿度为20%的条件下，臭氧转化效率稳定在80%以上，100小时内稳定性良好。即使相对湿度增加到50%，臭氧转化率也达到70%，远远超过纯α-二氧化锰纳米纤维的性能。这里，表面的石墨碳通过从内部不饱和锰原子中捕获电子而被活化。优异的稳定性源于适度的局部功函数，它优化了臭氧分子吸附和中间氧物种解吸时的反应势垒。疏水的石墨烯壳阻碍了水蒸气的化学吸附，从而增强了其耐水性。该工作为催化剂设计提供了重要的见解，并将促进锰基催化剂在臭氧分解中的实际应用。
 
 
Figure 1. 三维分级MnO2@GR的合成路线和模型示意图。该三位分级结构是通过硫酸锰的络合、高锰酸钾的氧化、MnO2在水热条件下的晶体生长和1D核壳纳米纤维的自组装过程合成的。
 
  Figure 2. 三维分级的MnO2@GR的形貌。.包括SEM图，TEM图，MnO2@GR纳米纤维示意图，HAADF-STEM图和相应的EDX线性扫描，以及元素分布。
 
  Figure 3．三维分级的MnO2@GR的结构分析。包括XRD图, Raman谱和XPS光谱，以及在0.1M Bu4NPF6电解质中的CV曲线。
 
  Figure 4．三维分级的MnO2@GR的高效臭氧转化。a.不同样品的臭氧转化率比较。b .α- MnO2和7.50% MnO2@GR在50%相对湿度下的臭氧转化及其再生性能。c.在交替相对湿度下，7.50% MnO2@GR的臭氧转化。在50%相对湿度下负载催化剂的臭氧转化。插图:不锈钢网上涂有7.50% MnO2的照片。实验条件:0.1 g催化剂。
  
        该研究工作由清华大学朱永法课题组于2021年发表在NATURE COMMUNICATIONS期刊上。原文：Encapsulate α-MnO2nanofiber within graphene layer to tune surface electronic structure for efficient ozone decomposition。

转自《石墨烯杂志》公众号