探索一种简单、快速、无溶剂的合成方法,来大规模制备用于工业析氢反应的廉价、高活性电催化剂,是当今最有前途的工作之一。本工作采用一种简单、快速、无溶剂的微波热解方法,一步合成了具有非均相结构和强金属-载体相互作用的超小型(3.5 nm) Ru-Mo2C@CNT催化剂。Ru-Mo2C@CNT催化剂在10mA·cm-2的电流密度下仅需要15mV的过电位,并且在1.0 M KOH中100mV过电位下表现出高达21.9 s-1的周转频率。此外,该催化剂在56 mV和78 mV的低过电位下可达到500mA·cm-2和1000mA·cm-2的高电流密度,并表现出1000 h的高稳定性,为其他大规模生产催化剂的合理设计提供了可行的途径。
Figure 1. Ru-Mo2C@CNT催化剂的物理表征。包括Ru-Mo2C@CNT的XRD图谱,透射电镜图(插图是纳米颗粒的尺寸分布),Ru-Mo2C@CNT的HRTEM图像,HAADF-STEM图像以及相应的EDX元素分布。
Figure 2. Ru-Mo2C@CNT催化剂的高分辨率XPS光谱,包括C 1s, Ru 3d, Ru 3p, Mo 3d的XPS图谱。
Figure 3.催化剂在N2饱和的1.0 M KOH溶液中的电催化HER性能测试。a不同催化剂的HER极化曲线。b从极化曲线获得的塔菲尔图。d在1.0 M KOH溶液中,与最近报道的HER催化剂进行Tafel斜率和过电位比较。不同样品的电位相关的TOF曲线。f 不同样品在10,000次循环前后的极化曲线比较。
Figure 4.大规模生产Ru-Mo2C@CNT催化剂用于HER的试验。a-c.催化剂的照片,直接滴涂在纳米纤维上的Ru-Mo2C@CNT催化剂的照片,H2气泡离开Ru-Mo2C@CNT表面的照片。d.在1.0 M KOH溶液中的极化曲线。e.1.0 M KOH制氢的理论和实验结果。f.10,000次循环前后的极化曲线对比。g .在1000小时内保持500 mA cm-2所需电势的时间演变情况,电流-时间(I–t)曲线。h.与文献的性能相比较。
该研究工作由青岛科技大学王磊和赖建平课题组于2021年发表在NATURE COMMUNICATIONS期刊上。原文:Solvent-free microwave synthesis of ultra-small Ru-Mo2C@CNT with strong metal-support interaction for industrial hydrogen evolution。
转自《石墨烯杂志》公众号