作为一种新兴的二维(2D)材料，MXenes在超级电容器等电化学储能系统中引起了人们极大的兴趣。然而，当二维MXene薄片在自组装为电极时，本质上倾向于平躺在衬底上，导致与集电极正交的离子路径高度曲折，阻碍了离子的传输。这里，作者提出了一种简便的、多尺度结构调整的策略，以制造高性能的MXene水凝胶超级电容器电极。MXene浆料经过单向冷冻后，在硫酸电解液进行解冻，在这个过程中，自支撑的MXene凝胶电极被赋予了三维(3D)有序的宏观结构，其中充满了足够的电解质和H⁺插层微结构，这为水凝胶电极提供了丰富的离子储存活性位点。同时，有序的通道带来了纵向方向上高效的离子和电子传输途径，促进了电解液的渗透和电解液与电极之间的物质交换。此外，该策略还可以扩展到3D打印的全MXene微型超级电容器(MSC)的制造，在1.2 mA cm^-2下提供2.0 F cm^-2的超高面积电容，并在60 mA cm^-2下保持1.2 F cm^-2的电容以及创纪录的高能量密度（0.38 mW cm^-2下高达0.1 mWh cm^-2）。
 

Figure 1.多尺度结构工程策略(MSE)结合单向冷冻和在H₂SO₄中解冻来制备MXene水凝胶超级电容器电极的示意图。
 

Figure 2. （a）Ti₃C₂T_x MXene薄片的原子力显微镜图像。（b）根据TEM图像统计MXene薄片的尺寸。（c）有序MXene水凝胶的截面和（d）俯视扫描电镜图像。（e）MXene水凝胶和气凝胶的水接触角。（f）H₂SO₄解冻MXene水凝胶、H₂SO₄浸泡气凝胶和冻干气凝胶的XRD图谱和（g）放大图谱。
 

 Figure 3. （a）MXene有序水凝胶在不同扫描速率和电流密度下的CV曲线和（b）GCD曲线。（c）有序MXene水凝胶的循环性能。插图:10000次循环(100 mV s^-1)前后的CV曲线对比。对比（d）有序水凝胶、无序水凝胶、H₂SO₄浸渍气凝胶和过滤后MXene膜的CV曲线(100 mV s^-1)、（e）倍率性能和（f）EIS比较。
 

Figure 4. （a）基于多尺度结构工程策略3D打印全MXene微型超级电容器(MSC)的制备过程。（b）MXene浆料的数码照片。（c）MXene油墨的剪切减薄行为（不同剪切速率下的应力和粘度）。（d）MXene油墨的振荡测量值(1 Hz)，应变从0.1%到500%并返回到0.1%。（e、f）3D打印MXene MSC的照片，比例尺为1cm。（g）MXene水凝胶MSC的俯视SEM图像。
 
 
Figure 5. 3D打印MXene  MSC的（a）CV曲线和（b）在不同扫描速率和电流密度下的GCD曲线。（c）MXene水凝胶MSC的倍率性能。（d）MXene水凝胶MSC的循环性能。（e）循环试验前后MSC的EIS。（f）3D打印的MXene MSC与其他报告值的Ragone比较图。
 
       相关研究成果由东华大学 Peiyi Wu课题组和复旦大学 Dong Yang课题组于2021年发表在《ADVANCED SCIENCE》 （https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202101664）上。原文：A Multi-Scale Structural Engineering Strategy for High-Performance MXene Hydrogel Supercapacitor Electrode 。

转自《石墨烯杂志》公众号