开发具有高电导率和快速动力学的锂硫电池硫电极以及有效抑制多硫化锂的穿梭效应仍然具有挑战性。为了解决这些问题，本文通过密度泛函理论计算对具有不同相（2H、1T和1T'）的极MoTe₂进行了深入研究，表明1T'-MoTe₂在费米能级附近显示出集中态密度（DOS）并具有高电导率。通过优化合成，制备了1T'-MoTe₂ 量子点装饰的三维石墨烯（MTQ@3DG）来克服这些问题，并在Li-S电池中实现了卓越的性能。由于1T'-MoTe2量子点的化学吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S在0.2 C下表现出 1310.1 mAh g^-1的高度可逆放电容量，在600次循环中每个循环的容量衰减率为0.026%。吸附计算表明，Li₂S₂转化为 Li₂S是限速步骤，其中石墨烯的吉布斯自由能为1.07eV，1T'-MoTe₂的吉布斯自由能为0.97eV，揭示了 1T'-MoTe₂的重要性。 此外，原位拉曼光谱研究证明了在循环过程中抑制了MTQ@3DG/S电池中LiPSs的穿梭效应。
 
  
图 1. (a) MTQ@3DG/S的合成策略方案。 (b) MTQ@3DG的TEM图像。 (c) 相应的 HAADF-STEM 图像。  (d) HRTEM 图像。  (e-i) MTQ@3DG的HAADF-STEM 和EDX 元素映射图像。  MTQ@3DG和石墨烯的XRD图（j）和拉曼光谱（k）。 (l) 1T'-MoTe₂的层状结构和费米能级附近的集中DOS
 
 
图 2. (a) MTQ@3DG 和石墨烯对称电池在8 mV s⁻¹时的CV曲线。 (b)不同扫描速率下 MTQ@3DG对称电池的CV曲线。 Li₂S₈溶液在（c）MTQ@3DG。 （d）石墨烯基底上的恒电位放电曲线。
 

图 3. (a) MTQ@3DG/S、MTG/S和石墨烯/S正极在0.2 C下的循环性能。 (b)不同电极的倍率性能。 (c) MTQ@3DG/S在高面积硫负载下的循环性能。 (d) MTQ@3DG/S阴极的电压分布。  (e) MTQ@3DG/S在1 C下的长期循环寿命。  (f) MTQ@3DG/S阴极在0.1 C时在软包电池中的循环性能。 (g) MTQ@3DG/S软包电池照明一个LED的照片。
 
  
图 4. (a)石墨烯和 (b) 1T'-MoTe₂单层上中间物质的优化吸附构象。 (c) Li₂S_n 和 1T'-MoTe₂单层或石墨烯之间的吸附能比较。  Li₂S_n的能量分布 (d) 石墨烯和 (e) 1T'-MoTe₂单层反应； 潜在限制步骤以红色标记。
 
 
图 5. (a) 石墨烯/S和 (b) MTQ@3DG/S电极在放电过程中的原位时间分辨微拉曼测量。
 
       相关科研成果由四川大学和德克萨斯大学Zegao Wang和Jiarui He等人于2021发表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.1c03011）上。原文：Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe2 Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li–S Batteries。

转自《石墨烯杂志》公众号