环保型碳基阳极由于易于获取、导电性高、存储容量大，在锂离子电池中作为负极材料极具吸引力。然而，目前文献报道的碳阳极容量低，循环稳定性差，不能满足当前对高能量密度材料日益增长的需求。采用ZIF-67和ZIF-8作为自我牺牲模板，研制了高氮掺杂可膨胀碳基阳极。与纯碳阳极相比,如氧化石墨烯和碳纳米管,体积小的可扩展的氮掺杂碳纳米管修饰(NC-GO)和氮掺杂的碳纳米管(NCCNTs)阳极开发的这项工作表现出逐渐增加的可逆比容量,以及以及790和800 mA h g⁻¹的高容量，, 即使在100 mA h g⁻¹的情况下，500次循环后仍能持续。此外，该阳极具有超长的循环寿命，当NC-GO循环超过7000次时，其容量损耗率极低，当NC-CNTs循环超过10000次时，其容量损耗率为0.0042%，优于现有文献。本工作为下一代可充电储能系统中使用的高容量超长循环寿命碳基阳极的发展提供了新的愿景和方向。
 
 
图1 NC-GO和NC-CNTs的合成过程示意图。
 
  
图2 (a)氧化石墨烯，(b)CNTs， (c) NC-GO和(d) NC-CNTs的SEM图像。(e) ZIFs碳化后放大的SEM图像。(f) NC-GO和(g) NC-CNTs的TEM图像。(h)导出的氮掺杂小尺寸CNTs的放大视图和(i)相应的HRTEM图像。(j)自牺牲BMOFs制备的氮掺杂碳的相应元素映射。
 
  
图3 (a)氧化石墨烯、NC -氧化石墨烯、CNTs和NC-CNTs的XPS谱图。(b) NC-GO和(c) NCs-CNTs的N 1s XPS峰。(d) x射线衍射模式。(e) NC-GO和(c) NC-CNTs的N₂吸附/脱附等温线和(f)相应的孔径分布。
 
 
图4 (a) GO和NC-GO， (b) CNTs和NC-CNTs充放电循环性能。电流密度设为100 mA g 1，电压范围设为0-3 V。各种阳极在不同电流密度下活化前的速率性能。(c) GO和NC-GO。(d) CNTs和NC-CNTs。经过500个循环激活。(e) NC-GO和NC-CNTs。在电流密度为1.0 A g 1(电压范围从0到1.8 V)时具有较长的生命周期性能。(f) GO和NC-GO。(g) CNTs和NC-CNTs。
 
  
图5 (a) GO， (b) NC-GO， (c) CNTs和(d) NC-CNTs。在0.2 mV s^-1的扫描速率下，不同阳极在0.01-3V (vs Li/Li⁺)范围内的CV曲线。(e)去;(f) NC-GO;(g)碳纳米管;NC-CNTs (h)。第100次、300次和500次循环后阳极的奈奎斯特图。(我)去;(j) NC-GO;(k)碳纳米管;NC-CNTs (l)。内部插图为相应的等效电路图。
 
 
图6 不同电荷态氧化石墨烯、碳纳米管、碳纳米管和碳纳米管的XPS谱图。如准备:(a) GO;(b) NC-GO;(c)碳纳米管;(d) NC-CNTs。第一次循环锂化后:(e)氧化石墨烯;(f) NC-GO;(g)碳纳米管; (h) NC-CNTs；(i) GO; (j) NC-GO; (k)碳纳米管; (l)NC-CNTs。
 
  
图7 (a)经过反复的锂化和分解过程后，阳极 (NC-GO和NC-CNTs) 衍生CNTs层的扩展示意图。(b) 500循环前后XRD对比曲线。(c) CNTs的TEM图像。NC-CNTs HRTEM图像。(d)前周期;(e) 500循环后。

       相关科研成果由北京理工大学Lei Song和Yongchun Kan等人于2021年发表在Carbon（https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.10.005）上。原文：Expandable nitrogen-doped multi-scale carbon nanotube anodes fabricated from self-sacrificial metal-organic frameworks for ultralong-life lithium storage。

转自《石墨烯研究》公众号