金属钠电池被认为是最有前途的低成本、高能量密度电化学储能系统之一。然而，金属钠沉积的不利增长和有限的电池周期寿命阻碍了该电池系统的大规模应用。在这里，我们提出使用涂有包含聚多巴胺和多层石墨烯的复合材料的聚丙烯隔膜来解决这些问题。涂层的含氧和含氮部分以及纳米和中央多孔网络允许Na金属电极在对称的电池结构中循环2000h以上，在1 mA cm^-2时具有稳定的4 mV过电位。当在全Na||Na₃ V₂(PO₄)₃硬币电池中测试时，涂层隔膜能够在235 mA g^-1的特定电流下稳定地输送约100mAh g^-1循环500次(90%容量保持)，并有令人满意的倍率性能(即75 mAh g^-1at 3.5 A g^-1)
 
 
图1. 无枝晶钠金属阳极s-2D mPG异质结构方案。(a)s-2D mPG异质结构的制造示意图，以及(b)裸PP分离器和mPG涂层PP分离器的钠沉积行为示意图。
 
 
图2. s-2D mPG异质结构表征。mPG-12纳米片的(a)SEM图像、(b,c)TEM和HRTEM图像、(d)AFM图像和相应的厚度分析。mPG-7纳米片的(e)HRTEM图像、(f)AFM图像和相应的厚度分析。mPG-22纳米片的(g)HRTEM图像、(h)AFM图像和相应的厚度分析。(i)mPG-7、mPG-12、mPG-22和nPG纳米片的孔径分布曲线。(j–l)mPG-12纳米片的高分辨率XPS光谱：(j)C 1 s、(k)O 1 s和(l)N 1 s。比例尺：a 1μm、b 200 nm、c,e,g 20 nm和d,f,h 500 nm。
 
 
图3. 通过DFT计算和FVM模拟，研究了s-2D mPG异质结构的亲钠性质和钠离子沉积行为。(a)聚多巴胺分子与钠的形变电荷密度。(b)含Na石墨烯的形变电荷密度。(c)聚多巴胺中Na与Cu、PP、石墨烯和不同官能团的结合能。(d)钠离子通过mPG层的模型图（插图：颜色代表不同浓度的钠离子）。(e)不同mPG层下Na离子的相对浓度，入口Na离子分布的振幅和周期相同。(f,g)mPG-7、mPG-12和mPG-22层下方钠离子浓度的标准偏差，且入口钠离子分布的(f)振幅和(g)波动相同。
 

图4. Na||Cu电池的mPG-12@PP分离器的表征与性能。(a)裸PP分离器的SEM图像和照片（插图）的顶视图。(b)mPG-12@PP分离器的SEM图像和照片（插图）的顶视图。(c)mPG-12@PP分离器的SEM图像横截面。(d)裸PP（顶部）和mPG12@PP（底部）分离器上电解液的接触角。(e) 在0.5 mA cm^-2,0.5 mAh cm^-2时测试含mPG-12@PP、nPG@PP和PP分离器的Na||Cu电池的库仑效率。(f)不同分离器钠成核过程中的电压-容量曲线。(g) 在8.0 mA cm^-2,8.0 mAh cm^-2时测量含mPG-12@PP和PP分离器的Na||Cu电池的库仑效率。比例尺：a、b 1μm和c 10μm。
 
 
图5. Na||Na对称电池的mPG-12@PP分离器电化学表征。(a) 在1 mA cm^-2,1 mAh cm^-2时含有mPG-12@PP, nPG@PP,和PP分离器的Na||Na电池的电压-时间曲线（插图：分别在5、1000和2000小时时带有mPG-12@PP的Na||Na电池的放大电压剖面图）。(b) 在相同的电流密度和容量下，含有mPG-12@PP 分离器的Na||Na电池，与先前报道的通过各种方法稳定的那些Na阳极的循环稳定性比较。(c) 分别在不同电流密度和容量下，获得的具有mPG-12@PP分离器的Na||Na电池的倍率性能。(d) 含有mPG-12@PP分离器的Na||Na电池和最近报道的其他工作的倍率性能比较。
 
 
图6. 含有mPG-12@PP和PP分离器Na||NVP@C全电池的电化学性能。(a)含有mPG-涂层分离器的Na||NVP@C全电池的示意图。(b)在2 C的电流密度下获得的循环稳定性。(c) 在2 C的电流密度下，含有mPG-12@PP分离器的Na||NVP@C全电池的恒电流充放电曲线（第1次、第200次和第500次循环）。(d) 电流密度从1到30 C时测量的倍率能力。(e) 在不同的C-速率时获得的含有mPG-12@PP分离器的Na||NVP@C全电池的恒电流充放电曲线。

       相关研究成果由中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室、河南农业大学理学院Jieqiong Qin等人于2021年发表在nature communications (https://doi.org/10.1038/s41467-021-26032-1)上。原文：Achieving stable Na metal cycling via polydopamine/multilayer graphene coating of a polypropylene separator。

转自《石墨烯研究》公众号