通过两电子-氧还原反应（ORR）电化学合成H2O2有望取代传统的能源密集型蒽醌工艺。这里，通过一步微波热冲击法，同时调节原子分散的钴位点的配位数和邻近氧官能团，所设计的Co-N-C电催化剂在0.1 M KOH 电解液中，表现出高的 H2O2选择性 (91.3%)、出色的质量活性（44.4 A g-1 @ 0.65 V），和高的动力学电流密度（11.3 mA cm-2 @ 0.65 V）。大量对照实验和理论模拟表明，与传统 Co-N4位点用于四电子-ORR过程不同，该Co-N-C电催化剂具有低配位数（Co-N2构型）和丰富的环氧基团，其协同作用促进了两电子- ORR过程。这项研究为原子尺度调节电催化剂的组成和结构提供了一种有效的途径。
 
  
Figure 1. Co-N4-C/LO 和 Co-N2-C/HO两个样品的合成原理示意图。
 
  
Figure 2. 组分表征。a) 两个样品的XPS测量谱。b)高分辨率 O 1s XPS 光谱。c)氧的原子百分比。d) 高分辨率 C 1s XPS光谱。e) FTIR 光谱，和 f)高分辨率 Co 2p XPS 光谱。
 
 
Figure 3．原子结构的表征。a) HAADF-STEM图像。b) EDS元素映射。c) 主样品和参考样品的Co K-edge XANES光谱， d) Co K-edge XANES光谱，和e) WTs分析。
 
 
Figure 4．电化学ORR性能。a)不同样品在O2饱和的0.1 M KOH中的RRDE伏安图。b)不同样品的H2O2选择性比较。c)两个样品在0.7 V时H2O2电流和H2O2选择性的比较。d)与之前报道的催化剂比较产H2O2的动力学电流密度。e)在碱性介质下0.65 V时的质量活性比较。f)计时电流曲线，评估稳定性。
 
       该研究工作由湖南大学Huilong Fei课题组于2021年发表在Adv. Funct. Mater.期刊上。原文：Low-Coordinated Co-N-C on Oxygenated Graphene for Efficient Electrocatalytic H2O2 Production。

转自《石墨烯研究》公众号