电化学催化二氧化碳(CO2)转化成甲烷(CH4)在支持碳捕获和利用方面引起了极大的关注，因为CH4不仅可以用作燃料，还可以用作氢载体。因此设计具有优异的CO2-CH4转化活性和选择性的电催化剂是极其需要的，目前这仍然是一个巨大的挑战。这里提出了一种分子调节策略，即原位胺功能化含氮石墨烯量子点（GQDs），以实现高效的CO2-CH4转化。胺功能化的氮掺杂GQD在170和258 mA·cm-2电流密度下分别实现了63%和46%的CH4法拉第效率，这性能接近或甚至优于最先进的铜基电催化剂。该GQD还将CO2转化为C2产品，主要包括C2H4和C2H5OH，最大FE≈10%。系统分析表明，CH4产率随胺基含量线性变化，而C2产率与吡啶N掺杂剂含量正相关。这项工作为合理设计工业级CO2-CH4转化的碳催化剂提供了重要的见解。
 
 
Figure 1. 原始和功能化aGQD的物理和化学表征。a) N-aGQDs-A9 的低倍率 TEM 图像。b)粒径尺寸分布。c) 明场 HRTEM 图像，显示了扭曲的石墨烯结构。 d) XRD、e) 拉曼光谱和 f) FTIR光谱 g)高分辨率 N 1s XPS光谱。h) N 含量分布。i) 高分辨率O 1s XPS光谱。
 
 
Figure 2. NH2-功能化的aGQD样品用于CO2电还原的活性和稳定性评估。a) CH4的FE，b) CH4电流密度，c) C2 产物的 FE，以及 d) C2 产物的电流密度。e) N-aGQDs-A9样品在-0.98 V恒定电位下的稳定性测试。
 

Figure 3．CO2 反应活性与 N含量的相关性。a) CH4 的 FE 和 b) CH4的电流密度对-NH2 (N2) 含量的依赖性。c) C2 产物的 FE 和 d) C2 产物的电流密度对吡啶 N (N1) 含量的依赖性。
 
 
Figure 4．NH2 -功能化GQD 的表征和 CO2 电还原性能。a) TEM 图像， 插图：粒径直方图。b) HRTEM 图像。c) 高分辨率N 1s  XPS光谱。d) CH4的FE 和 e) CH4 的电流密度。 f) 在各种外加电位下，CH4 的电流密度与-NH2 原子含量的关系。
  
       该研究工作由莱斯大学Pulickel M. Ajayan课题组于2021年发表在Adv. Mater.期刊上。原文：Amine-Functionalized Carbon Nanodot Electrocatalysts Converting Carbon Dioxide to Methane。   

转自《石墨烯研究》公众号