碳纳米管(CNTs)是太阳能和光电应用的热门候选材料。碳纳米管传统上用作电子接收器，也可以作为电子给体，例如与苝二亚胺(PDI)偶联。为了达到高效率，电子转移(ET)应该是快速的，而随后的电荷重组应该是缓慢的。通常，缺陷被认为对材料性能有害，因为它们加速电荷和能量损失。我们证明，令人惊讶的是，常见的碳纳米管缺陷是提高性能的而不是降低性能。碳纳米管和其他低维材料具有中等缺陷，不会产生深阱。同时，碳纳米管缺陷引起的电荷再分配产生了额外的静电势，增加了碳纳米管的功函数，降低了碳纳米管相对于受体物种的能级。因此，ET的能隙减小，电荷复合的能隙增大。这种效应特别重要，因为电荷受体由于化学相互作用的增强而倾向于在缺陷附近结合。激发态动力学的时域模拟提供了观测现象的原子图像，并详细描述了电子状态、振动运动、非弹性和弹性电子声子相互作用，以及电荷分离和重组过程的时间尺度。这些发现应该普遍适用于低维材料，因为它们比块状半导体更能驱散缺陷应变。我们的计算表明，碳纳米管的性能对常见缺陷是稳健的，中等缺陷对于碳纳米管在能源、电子和相关领域的应用是必不可少的，而不是有害的。
 
  
图1 a (6,5)碳纳米管中的7557和SW缺陷b CNT/PDI异质界面光诱导电荷动力学的能级示意图。
 

图2 (a)原始CNT/PDI复合材料以及(b) 7557和(c) SW缺陷复合材料中CNT和PDI相互作用系统的投射态密度(PDOS)。
 
 
图3 复合材料系统中电荷分离和复合动力学中涉及的关键能态的示意图。
 
  
图4. 在(a)原始、(b) 7557和(c) SW复合材料中，光诱导ET中供体和受体状态之间的能隙的傅里叶变换(FTs)。(d) CNT/PDI界面ET动力学。
 
  
图5 (a)原始、(b) 7557和(c) SW复合材料中e - h复合动力学中供体和受体之间能隙的傅里叶变换(FTs)。(d)系统的e - h重组。
  
        相关科研成果由美国南加州大学Oleg V. Prezhdo等人于2021年发表在J. Am. Chem. Soc.（https://doi.org/10.1021/jacs.1c02325）上。原文：Common Defects Accelerate Charge Separation and Reduce Recombination in CNT/Molecule Composites: Atomistic Quantum Dynamics。

转自《石墨烯研究》公众号