如果氢气可以以高密度安全储存和运输，氢燃料电池将为车辆提供有效的解决方案。 在这方面，原子氢在单层石墨烯（SLG）上的稳定化学吸附似乎是一个完美的解决方案，其理论最大存储容量为 7.7 wt%。 然而，从H₂生成氢化石墨烯需要极端的温度和压力。或者氢吸附原子可以在温和的条件下通过固/液系统中质子的电还原轻松产生。石墨烯对于该反应是电化学惰性的，但正如我们使用动态电化学和同位素拉曼光谱所证明的那样，SLG上的H化学吸附可以通过新型Pt电催化的“溢出-表面扩散化学吸附”机制在温和条件下进行。 SLG 上氢吸附原子在室温和大气压下的表观表面扩散系数（~10⁻⁵cm²s⁻¹）、容量（~6.6 wt%，~85.7% 表面覆盖率）和稳定性非常重要，它们非常适合涉及在石墨烯上存储氢原子的应用。
 
 
图 1. Pt 电催化原子氢在单层石墨烯上的吸附和解吸。 (a) Pt/SLG/PET 电极（红色；每 20 个伏安循环显示一个 CV）、Pt/PET 电极（蓝色）和 SLG/PET 电极（灰色）在 0.5 M H₂SO₄ 溶液中以 100 mV/s 的循环伏安图。 SLG 薄片的尺寸为 2.1 mm × 1.8 mm。(b) Pt/SLG/PET 电极上的电催化溢出-表面扩散-化学吸附机制的示意图。
 
  
图 2. 电沉积氢吸附原子表面扩散行为的定量测量。(a) 在不同扫描速率下进行的活化 Pt/SLG/PET复合电极的循环伏安法。  (b) H_ad脱附电荷与扫描速率平方根的倒数之间的线性关系。 (c)活化的Pt/SLG/PET复合电极的计时电流法。电极电位保持在0.10 V为0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7, 0.8, 0.9, 1, 1.2, 1.4, 1.6, 1.8, 2, 2.5, 3,4,5, 6, 7 , 8, 9, 10, 12, 14, 16, 18, 20, 25, 30, 40, 60, 80, 100, 和 120 s（从左到右），然后渐进到 0.7 V。 (d) 最短 [0.2∼2 s ] 保持时间范围内的电荷与时间的平方根。 (e)单独Pt微线电极（红色）、SLG/PET电极（灰色）和 Pt/SLG/PET 系统（蓝色）的开路电位。 (f)  Pt/SLG/PET组件在测量开路电位之前在 30、60、120 和 180 秒期间保持在0.10 V后的开路电位与时间的关系图。 SLG 薄片的尺寸为 4 mm × 4 mm。
 

图 3. 在石墨烯上形成 C-H 吸附化学键的光谱证据。 原始石墨烯的非原位拉曼光谱（蓝线），电化学活化石墨烯在 1194 cm^-1 处显示出 C−H 带（红线），以及超薄 HOPG 上的氘取代实验，在 863 cm^-1处显示出 C−D 带（灰线）。
 
 
图 4. H_ad的SLG的表观表面扩散系数D随温度变化的阿伦尼乌斯图。通过在0.5 M H₂SO₄ 溶液中对Pt/SLG/PET组件执行循环伏安法确定值。误差棒表示标准偏差。
  
        相关科研成果厦门大学Lianhuan Han、Christian Amatore和Dongping Zhan等于2021年发表在Journal of the American Chemical Society（https://doi.org/10.1021/jacs.1c05253）上。原文：Electrochemical Storage of Atomic Hydrogen on Single Layer Graphene。

转自《石墨烯研究》公众号