在氢氧质子交换膜燃料电池(PEMFCs)中，富含铁氮掺杂碳(Fe - N - C)催化剂具有替代贵金属催化剂进行氧还原反应(ORR)的巨大潜力。在此，该工作以双金属-有机框架(MOFs)为前驱体，通过球磨和两步热解法制备Fe-N₄基团掺杂碳纳米管(CNTs)。该催化剂具有较高的ORR催化性能和稳定性。与传统的无机铁源不同，MOF结构可以有效地防止铁金属在热解过程中聚集。在PEMFC中，该催化剂表现出高电流密度(0.7 V时为0.39 A/cm²)和功率密度(850 mW/cm²)。该方法为氢氧质子交换膜燃料电池高效催化催化剂的合理设计提供了启示。
 
 
Figure 1. FeNC催化剂制备示意图。
 
 
Figure 2. (a) ZIF-8和(b) MIL-101(Fe)的扫描电镜(SEM)图像;(c) MIL-101(Fe)的透射电镜图像;(d)FeNC-1:20的SEM和(e - f) TEM图像;(g)高分辨率透射电镜(HRTEM)和(h, i) FeNC-1:20的EDS元素图。
 
 
Figure 3. (a)在293 K时测量的⁵⁷Fe Mössbauer光谱;(b) FeNC-1:10, FeNC-1:15, FeNC-1:20, FeNC-1:25的拉曼光谱;(c) N₂吸附/解吸等温线(图中为HK和BJH模型对应的孔径(2 ~ 100 nm)分布);(d) FeNC-1:20的XPS测量和(e) N 1s和(f) Fe 2p分析;(g) Fe k-edge XANES光谱;(h) FeNC-1:20、FeO、Fe₂O₃、Fe₃O₄和FePc的EXAFS光谱的k3加权傅里叶变换; (i)FeNC-1:20的k3加权小波变换(WT)。
 
 
Figure 4. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和商用 40% Pt/C 在 0.1 M HClO ₄ 中的ORR 极化曲线；(b) 塔菲尔图；(c) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25和40% Pt/C的n数和H₂O₂产率；(d) 在不同转速下测量的 FeNC-1:20 的 ORR。
 
 
Figure 5. (a) FeNC-1:10、FeNC-1:15、FeNC-1:20、FeNC-1:25 和 40% Pt/C 在 H₂ -O₂ PEMFC 中作为阴极催化剂的性能。(b) 吡啶-N或Fe-Nx之间的线性关系和电流密度。
 
 
Figure 6. (a)计算出FeN₄的电荷密度差;(b) FeN₄和石墨烯的O₂解离势垒;(c)考虑电极电位(U = 0和1.23 V)的酸性条件下催化ORR的反应能量途径;(d)在FeN₄位点的ORR机制步骤。
 
        相关研究工作由暨南大学Yinlong Wu课题组于2021年发表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》上，原文：Fe-N₄ Doped Carbon Nanotube Cathode Catalyst for PEM Fuel Cells。

转自《石墨烯研究》公众号