阿尔托大学化学工程学院T. Kallio课题组--钴卟啉-多壁碳纳米管复合材料用于电化学还原CO2：产物分布对温度的依赖性

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分子催化剂凭其多功能结构，具有可调节的活性和选择性，在CO2电化学还原方面引起了人们极大的研究兴趣。在这里，利用四苯基卟啉钴（CoTPP）/多壁碳纳米管（MWCNT）复合材料，研究了温度（20-50℃）对电化学还原CO2转化产物选择性的影响。产物的法拉第效率随温度和电位而变化，两电子转移产物 CO在低电位和低温度下增多，而竞争性析氢反应呈现出相反的趋势。多-电子转移产物甲醇的形成在低温和低电位下更有利，而甲烷的形成却相反。通过DFT模拟计算分析了活性和选择性，确定了 CH2O 和CHOH、CO 的结合强度和 CHO 中间体的质子化程度的不同之处。这项工作为实验和理论理解CO2 还原中不同条件对产物分布的影响提供了新视野。

Figure 1. CoTPP/MWCNT复合材料的结构表征。（a）形貌SEM和EDX元素图谱,钴(紫色)、氮(绿色)和碳(红色)。(b)优化的结构计算模型，其中碳(灰色)，氮(紫色)，钴(蓝色)，氢（白色）。(c)拉曼光谱，(d)Co 2p XPS光谱，和(e) TGA曲线。

Figure 2. CoTPP/MWCNT的产物分析。(a-c)在所研究的温度范围内不同电压下，所有检测产物的法拉第效率(带误差线)和(d-f)部分电流密度(带误差线)。

Figure 3．电化学CO2还原框架。CoTPP/MWCNT对 (a) CO, (b) CH3OH, (c) CH4 和副产物 CH3OH, 和 (d) CH4的反应机理图。

Figure 4．CO电催化表征。CoTPP/MWCNT复合材料用于CO电催化阴极电解液的质谱分析。

该研究工作由阿尔托大学化学工程学院T. Kallio课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Temperature dependent product distribution of electrochemical CO2 reduction on CoTPP/MWCNT Composite。

转自《石墨烯研究》公众号



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