具有高电负性和低极化率的氟 (F) 原子可以很容易地修饰碳基电极材料的表面。然而,这伴随着完全不可逆和不受控制的反应活性,从而阻碍了其在可充电电子器件中的使用。因此,深刻理解C−F构型的电化学效应,有助于实现优异的电化学性能。这里,通过直接气体氟化,合成了氟化和还原的氧化石墨烯(FrGO)。所制备的11%-FrGO电极表现出高的电容量(0.1 A g-1@1365 mAh g-1),显著的倍率性能和良好的稳定性(1000 次循环,电容保留率为64%)。此外,加热处理的 FrGO (11%-FrGO(A)) 电极(其中C-F键构型可以通过简单的热处理调控),显示出长期的稳定性(1000 次循环后电容保留率为 80%)。引入F原子增强了锂离子的吸附和电子转移,加速了锂离子扩散,同时促进了固体电解质界面层的形成。特别地,C-F构型在增强电化学稳定性方面发挥着重要作用。这项研究结果为可充电设备领域提供了有价值的见解。
Figure 1.(a)通过直接气体氟化合成FrGO的示意图。( b )基于XPS数据分析的FrGO样品中的原子比。(c) GO和FrGO样品的 C 1s XPS光谱。(d) GO和 FrGO样品的XRD衍射图。
Figure 2. (a) GO 和 (b) 11%-FrGO 的SEM图像。11%-FrGO 的 (c) 碳(灰色)和(d)氟(黄色)的STEM 元素映射,对应于插图中的矩形区域。
Figure 3.(a) GO 和 FrGO 电极在不同电流密度下的倍率性能。(b) 在电压范围 0.1~1 V内计算的b值。(c)GO 和 11%-FrGO 在第二个循环中的 GITT 曲线。 (d) GO和FrGO 电极在锂化过程中的锂离子扩散系数。(e) GO 和 FrGO 样品的 ζ-电位与 DEC 溶剂中 LiPF6 浓度的函数关系。(f)进行倍率性能测试后的GO 和FrGO电极的Nyquist图。
Figure 4.(a) 氮气气氛下18%-FrGO 的TGA 热分析曲线。(b) 11%-FrGO、18%-FrGO和11%-FrGO(A)的F 1s XPS光谱。(c) 11%-FrGO 和11%-FrGO(A) 电极在5 A g-1 电流密度下循环3000次的循环稳定性。
该研究工作由韩国科技大学Sungho Lee课题组于2021年发表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文:Understanding an Exceptionally Fast and Stable Li-Ion Charging of Highly Fluorinated Graphene with Fine-Controlled C−F Configuration。
转自《石墨烯研究》公众号