在清洁稳定的前提下,提高燃料电池和金属空气电池电极反应中氧还原反应(ORR)的催化效率至关重要。大量研究表明,杂原子掺杂和结构优化是有效的策略。这里,受研究的过渡金属M-Nx位点启发,通过利用氢-键的有机框架作为碳和氮源,以及二氧化硅(SiO2)球作为模板,在有序大孔碳中设计了单原子状的B‑N
3构型,并将其应用于高效氧还原反应催化。B/N共掺杂和有序大孔结构等特性,促进了无金属材料在碱性介质中的高ORR催化性能。密度泛函理论计算表明,B‑N
3构型可以提供丰富的*OOH和*OH吸附位点,这对于增强ORR活性起了关键作用。该研究为单原子非金属ORR电催化剂的设计和基于氢-键有机框架的有序大孔碳的合成提供了新的见解。
Figure 1. B/N共掺杂B-NHOMC催化剂的合成工艺示意图。
Figure 2. 所制备材料的电子显微镜分析。(a) SiO2球,(B)B- 25/UPC-HOF-6@ SiO2,(c,d) NHOMC和(e,f) BNHOMC-25的SEM图像。B-NHOMC-25的(g-i)TEM图像和(j) HRTEM图像(插图:SAED图)。(k)B-NHOMC-25样品中碳、氮、氧和硼元素的元素映射。
Figure 3.(a) PXRD图,(B)Raman图,(c)N2吸附-解吸等温线,以及(d)NHC、NHOMC、B-NHOMC-20、B-NHOMC-25和B-NHOMC-30样品的相应孔径分布。
Figure 4.电化学性质表征。不同样品的(a) N2-或O2饱和的0.1 M KOH中CV曲线,(b) LSV曲线,和(c)不同转速下的LSV曲线(插图:相应的K-L图)。(d)不同样品的过氧化物产率(H2O2%)和电子转移数(n),(e)计算的扫描速率和电容电流密度的线性拟合曲线,和(f)对应的ECSA。(g)B-NHOMC-25电极在1000、2000和3000圈CV循环前后的LSV曲线对比。(h)计时电流响应。(i)甲醇耐受性评估。
该研究工作由中国石油大学(华东) Lili Fan和Daofeng Sun课题组于2021年发表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文:Single-Atom-like B‑N3Sites in Ordered Macroporous Carbon for Efficient Oxygen Reduction Reaction。
转自《石墨烯研究》公众号