开发高效的阴极催化剂对Li-O₂电池的应用有很大的促进作用。本文采用水热退火和NaBH4还原后处理的方法合成了核-壳型MoS₂ x@CNTs复合材料，将缺陷的MoS₂纳米片均匀地包覆在三维碳纳米管(CNT)网上。结果表明，它对LOBs的氧还原和析氧反应均具有良好的双功能催化活性。一方面，表面工程策略可以有效构建含硫空位MoS₂纳米片上的电荷重新分布，显著促进了Li-O₂催化动力学;另一方面，导电、高比表面积的CNT网络有利于传质，为复合阴极提供足够的自由空间，适应循环过程中放电产物可逆形成和分解所引起的体积变化。更重要的是，独特的核壳结构不仅可以将缺陷的MoS₂纳米片完全覆盖在CNTs表面，避免CNTs与电解质的接触，明显抑制副反应，还可以实现更多活性位点的暴露，实现其催化性能。该工作为新型催化剂的研究提供了思路，并为LOBs催化剂结构工程提供了巨大的潜力。
 
 
图1 Synthetic procedure of MoS_2−x@CNTs。
 
 
图2。MoS_2−x@CNTs形貌： a,b) TEM图像，c)对应的SAED图像，d) HRTEM图像，e) STEM图像，f)对应区域的强度剖面记录，g)的EDX元素映射图像。
 
  图3 a)不同样品的XRD谱图，b) Raman谱图，c) XPS谱图，d,e)高分辨率XPS谱图，f) EPR谱图。
 
 
图4。a) 0.15 mV s^-1时的CV曲线，b) 2.35 ~ 4.5 V时200 mA g^-1的初始放电/充电曲线，c) MoS_2-x@CNT阴极的速率能力，e,g)不同阴极在200 mA g^-1下的循环性能。根据循环性能选择了固定比容量为d) 1000和f) 500 mAh g^-1的MoS_2-x@CNT阴极的放电/充电曲线。
 
 图5。二硫化钼x@CNT阴极在不同阶段:a) x射线衍射模式、b) SAED模式:第一次完全放电后SEM: c,d)放电，g,h)充电，在1000mA g^-1,和200 mA g^-1，e) 1000和f) 200 mA g⁻¹放电后的TEM图像。
 
 
图5 a,d) MoS_2-x@CNT阴极在1000 (a,b)和200 mA g^-1 (d,e)限制比容量为500 mAh g^-1时的Li 1s的高分辨率XPS谱图。相应的原位DEMS曲线充电时，在c) 1000和f) 200 mA g^-1与固定比容量500 mAh g^-1。
 
 图6 a) Mo₈S₁₆和b) Mo₈S₁₅不同吸附物在(002)表面的电荷密度差图。等值面值设为0.0006玻尔1。黄色和蓝色的轮廓分别代表电子密度的增加和减少。化学计量总DOS c) Mo₈S₁₆和d)缺硫Mo₈S₁₅。e) Mo₈S₁₆和f) Mo₈S₁₅上ORR/OER的自由能图。
 
  
图7 给出了不同电流下MoS_2-x@CNT阴极表面ORR和OER过程电催化机理的示意图。
 
        相关科研成果由山东大学Jun Wang和Shulei Chou等人于2021年发表在Adv. Funct. Mater (DOI: 10.1002/adfm.202108153)上。原文：Activating MoS₂ Nanoflakes via Sulfur Defect Engineering rapped on CNTs for Stable and Efficient Li-O₂ Batteries。

转自《石墨烯研究》公众号