通过湿化学方法特定尺寸可控的刻蚀石墨烯基面仍然存在挑战。这里,提出了一种简便且可控的方法,制备了可溶液加工的多孔石墨烯衍生物。氧化石墨烯的衍生物,即氧官能化的石墨烯(oxo-G)被选作为前驱体,它具有可控的面内空位缺陷密度。随后会产生羟基自由基,在oxo-G 基面内刻蚀孔,且优先从缺陷处开始刻蚀。因此,获得的oxo-G可溶液加工薄片具有毫米横向尺寸,和可调控的孔隙直径( 在5 nm ~ 500 nm 之间)。此外,通过AFM、TEM、UV-vis 光谱、FTIR 光谱、XPS、固体NMR光谱和Raman光谱分析,提出了孔结构生长机制。羟基自由基与靠近缺陷位点的oxo-G之间的亲电加成和氧化反应是蚀刻过程的基础。该多孔石墨烯材料可用作膜材料或可调谐的二维材料。
Figure 1. 使用 H
2O
2/Fe
2+ 体系产生羟基自由基,用于oxo-G 基面内刻蚀孔,湿化学过程制备p-oxo-G样品的原理示意图。
Figure 2. A-C)oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三个样品的AFM图。D-F)更高倍率下的AFM图,插图:呈现了高度情况。
Figure 3. A)oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三个样品的UV-vis吸收谱图,插图:各自在日光下的照片。B) 三个样品的I
D/I
G比例Raman图谱。
Figure 4. oxo-G, p-oxo-G
18h和 p-oxo-G
43h三个样品的A) FTIR光谱和 B) ssNMR谱图比较。
Figure 5.在oxo-G基面中生长孔的合理机制。
Figure 6. p-oxo-G
18h样品的 HRTEM (A, B) 和 STEM (C, D) 图像。
该研究工作由柏林自由大学Siegfried Eigler课题组于2021年发表在Carbon期刊上。原文:Wet-chemical synthesis of solution-processible porous graphene via defect-driven etching。
转自《石墨烯研究》公众号