亚琛工业大学Anastasia Svetlova和Dmitry Kireev课题组--电解质栅控石墨烯场效应晶体管漏电流的来源

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石墨烯场效应晶体管广泛用于生物传感器的开发。然而，关于其功能细节的某些基本问题尚未完全理解。这些问题之一是电解质门控配置中存在栅/漏电流。在这里，我们报告了我们对化学气相沉积 (CVD) 生长的石墨烯的观察结果和这种现象的原因。我们观察到晶体管的栅极电流出现在暴露于电解质的石墨烯表面。在场效应测量中，当石墨烯通道被空穴掺杂时，栅极电流是电容性的，而当它被电子掺杂时，法拉第电流是电容性的。我们证明法拉第电流归因于溶解在水溶液中的氧气的减少，并且它们的大小随着每次测量而增加。我们使用循环伏安法和氧化还原探针Fc(MeOH)₂来表征导致这种活化的石墨烯结构的变化。总的来说，我们的结果表明，通过晶体管表面的催化氧还原过程，其对平面外非均相电子转移的电活性增加。

图 1. (A) GFET 阵列和一个晶体管的示意图，一个晶体管的 W-宽度和 L-长度。 (B) 液控 FET 配置、S-源极馈线、D-漏极馈线和 G-栅电极的示意图。 (C) 三电极电化学配置的示意图，WE-工作电极、CE-对电极和RE-参考电极。

图 2.(A)100 mM KCl中的初始I_ds-V_g表征。 (B)在初始扫描期间增加的相应栅极电流。(C) 具有不同栅电极的 I_ds-V_g。V_g-施加的栅极电压。(D)用来自同一晶体管的不同栅极电极记录的栅极电流。图(A-E)共享一个颜色图例：蓝线-Ag/AgCl 颗粒栅、黄线-Pt 线栅和红线-Ag/AgCl Dri-Ref 栅。括号中的数字表示该晶体管（尺寸20×20μm²）的测量序列号。(E)来自(D)的V_CNP归一化栅极电流。(F)栅极-电解质和晶体管-电解质界面的示意图。EDL-双电层（致密层的位置用虚线表示）。V_set-设置电位V_g和V_effect-达到表面电位。(G)电解质门控晶体管的电子电路和离子电路的等效方案。X-a 源漏坐标。在源漏电子电路中，晶体管表现为一系列电阻。在离子电路“栅电极晶体管表面”中，两个固液界面被描述为法拉第电荷转移电阻(RF)和电容器(C)的组合。对于具有导电离子强度(IS)的电解质，溶液中的欧姆降 (R_solution) 通常被忽略。

图 3. (A)表征途径。(B)I-t记录晶体管。左轴，紫色-漏极电流。右轴，绿色-门电流。Q-总电荷通过栅极。(C)I-t前后电压扫描期间的V_CNP归一化栅极电流。(D) 600μM Fc(MeOH)₂ 中第一次和第二次背景扣除CV记录。扫描速率为10 mV/s。

图 4. (A) 栅极电流增加对总通过电荷 Q 的依赖性。直线拟合的斜率：对于未受 Fc(MeOH)₂（黑色标记，r²= 0.9）和3.1±0.4nA/uS对于被痕量 Fc(MeOH)₂污染的晶体管（红色标记，r²= 0.9）。(B)电化学活性面积的增加，EASA。GA-几何面积。

图 5.(A)Ids-Vg 表征在常规100mM KCl和缺氧100 mM KCl中扫描。(B)在缺氧电解质中测量的栅极电流的时间进程。晶体管尺寸为40×5μm²。 (C)V_g= V_CNP+ 0.25 V在常规和缺氧电解质中的栅极电流大小。插入：在常规电解质值中，与栅极电流相关的幅度减小，r²= 0.6。 (D)在常规和缺氧的10 mM磷酸盐缓冲液 pH 7.4 中氧等离子体破坏的晶体管，离子强度为 154 mM 缓冲液。 (E) 相应的栅极电流。晶体管尺寸为20×20μm²。 (F) 栅极电流起源的提议方案。

图 6. (A) 栅极电流增加机制示意图。浅紫色显示石墨烯基面，深紫色和红色显示缺陷区域。k_d, k_’d-缺陷区域的异相电子交换速率常数和石墨烯基面的k_b-异相电子交换速率常数。（B，D）石墨烯和缺陷在（B）和（D）I-t偏置之前和之后的拉曼光谱。(C, E)晶体管的石墨烯光谱（绿色）和缺陷光谱（红色）的加权因子在（C）之前和之后（E）I-t 偏置的表面图。比例尺为3μm。晶体管的尺寸为 20 × 20μm²。

相关科研成果由亚琛工业大学Anastasia Svetlova和Dmitry Kireev等人于2021年发表在ACS Applied Electronic Materials（https://doi.org/10.1021/acsaelm.1c00854）上。原文：Origins of Leakage Currents on Electrolyte-Gated Graphene Field-Effect Transistors。

转自《石墨烯研究》公众号



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