本文评价了石墨烯衍生材料在氮杂环无受体脱氢反应中的催化性能。其中，还原氧化石墨烯在温和条件下(130℃)具有活性(23小时内的定量产率)，并作为高效的多相碳催化剂。rGO至少在八次连续运行中表现出可重用性和稳定性。由实验证据(即有机分子作为模型化合物，有意添加金属杂质和选择性官能团掩蔽实验)支持的机理研究表明，酮羰基是这种转化的优先活性位点。
 
 
图 1. N-杂环的氧化脱氢和无受体脱氢之间的差异。后者对于H₂存储很重要。在ADH中，H₂气体被释放，而在ODH中，氢被转移到氧气中并以H₂O的形式释放。【图例：GO，氧化石墨烯；AC、活性炭和rGO，还原氧化石墨烯】。
 
 
图 2. 不同反应条件下rGO对1，2，3，4-四氢喹啉(1H)ADH的催化活性。
 
 
 
图 3. 氮杂环腺苷脱氨酶的范围。
 
 
图 4. rGO作为碳催化剂催化氮杂环脱氢的活性。反应条件:四氢喹哪啶(3H，0.3 mmol)，催化剂负载量(30mg rGo)，以邻二氯代苯(2.0 mL)为溶剂，温度为130℃，转化率用气相色谱/火焰离子化检测器(GC/FID)测定，以1，3，5-三甲氧基苯为内标。
 
 
图 5. N杂化环脱氢反应中的似是而非的机制，显示了羰基的作用。
  
        相关科研成果由海梅一世大学Hermenegildo García和Jose A. Mata等人于2021年发表在ACS Catalysis（https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04649）上。原文：Reduced Graphene Oxides as Carbocatalysts in Acceptorless Dehydrogenation of N-Heterocycles。

转自《石墨烯研究》公众号