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兰州交通大学Ke Chu--MoO3-xMXene上氧空位的协同作用及异质结构研究
      电化学N2还原反应(NRR)为NH3的可持续生产提供了一种有前景的途径,而优化催化剂材料的结构/电子配置是实现高效NRR电催化的关键。因此,合理地结合空位和异质结构工程,探索基于Ti3C2Tx-MXene的富氧空位MoO3-x (MoO3-x/MXene)作为高活性和选择性的NRR电催化剂。实现一个特殊NRR活动的NH3收益率95.8μg h-1mg-1 (0.4 V)和感应电流的效率为22.3% (0.3 V)结合原位光谱,分子动力学模拟和密度泛函理论计算采用推出氧空位的协同效应和NRR异质结构,这说明MoO3-x上的氧空位是N2化学吸附和活化的活性位点,而MXene底物可以进一步调控氧空位打破标度关系,有效稳定*N2/*N2H而不稳定*NH2/*NH3,从而优化了NRR中间体对降低的能垒的结合亲和力,提高了MoO3-x/MXene的NRR活性。
 
  
图1 a) MoO3-x/MXene的合成工艺示意图。b) MoO3-x/MXene的TEM图像。c)元素映射图像。d)高分辨图像。e,f) MoO3-x纳米粒子在MXene上的三维原子成像和相应的晶格线扫描f)。
 
 
图2 a) Mo K-edge XANES和相应的b) MoO3/MXene、MoO3-x/MXene和Mo箔、MoO2和MoO3参考样品的EXAFS光谱。c) MoO3、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的WT-EXAFS等高线图。d) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的EPR光谱。e) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的氮吸附/脱附等温线及其对应的孔径分布(插图)。f) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的电荷密度差。g) MoO3、MoO3-x、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的DOS。
 
  
图3。a) 14N215N2气体供给电解质及相应的14NH4+15NH4+标准样品同位素标记核磁共振谱。b) NMR和UV-vis测试NH3产率的比较。c) NRR电催化2 h后,MoO3-x/MXene在不同电位下的时安培曲线和相应的紫外可见吸收光谱,e)获得NH3产率和FEs。f)循环试验。g) 30 h的计时电流测定。h) NH3产率/ fe (0.4 V)和(i) MoO3、MoO3-x、MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的N2-TPD光谱。
 
 
图4。不同催化剂的原位拉曼光谱研究: a)特制电解槽示意图。b-e) 0.4 V NRR电解过程中不同催化剂的拉曼光谱的三维时变图,以及对应的f-i) 二维图 (上)/等高线图(下)。
 
  
图5。a) 5 ns MD模拟后不同催化剂上N2吸附动态过程的快照及其对应的b)放大图和f,g) N2-催化剂相互作用的RDF曲线。
 
 
图6。a) N2在不同催化剂上的吸附能。b)零电位时MoO3/MXene和MoO3-x/MXene酶促NRR通路的自由能图。c) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene的N2吸附电荷密度差异d) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene中Mo-3d的PDOS用于确定d-带中心(εd)。e,f) MoO3/MXene和MoO3-x/MXene上的*N2H和*NH2中间体的PDOS。
 
  
图7。a) MoO3-x和MoO3-x/MXene在不同电位下的原位FTIR光谱(上)和相应的等高线图(下)。b) 5 ns MD模拟后NH3在MoO3-x和MoO3-x/MXene上的动态吸附过程快照;c) NH3-催化剂相互作用的RDF曲线。
  
        相关科研成果由兰州交通大学Ke Chu等人于2021年发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.202103022)上。原文:Unveiling the Synergy of O-Vacancy and Heterostructure over MoO3-x/MXene for N2 Electroreduction to NH3

转自《石墨烯研究》公众号


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