弱的光收集能力和低的电子-空穴分离效率仍然是高效光催化剂设计中未解决的重要问题。该工作设计制备了表面氧空位和石墨烯量子点共修饰的Bi2WO6 (GQDs/BWO6-x)。该催化剂显示出增强的光催化二氧化碳(CO2)转化效率,一氧化碳(CO)的产率为43.9 μmol·g-1 h-1,比纯Bi2WO6 (BWO)高1.7倍。GQDs/BWO6-x(3.3 ns)上的光生电子具有比BWO (2.7 ns)更长的平均荧光寿命,这意味着更高的电子-空穴分离效率。密度泛函理论计算结果表明,GQDs/BWO6-x中的电子从Vo远原子流向Vo邻原子,而不是局限在GQDs分子中。能垒计算结果表明:相较于BWO(1.12 eV),GQDs/BWO6-x(0.16 eV)更容易将*COOH转化为*CO,而这是整个反应的决速步骤。
Figure 1. GQDs、GQDs/BWO、GQDs/BWO6-x制备示意图及形貌特征。 (a)GQDs/BWO6-x制备工艺示意图。(b-c)SEM图。(d-g)TEM图以及放大的TEM图。(h)GQDs/bwo 6-x的DF-STEM图像。(i)-(l)元素分布图。 (m)图g中沿着两条绿线的强度曲线。
Figure 2. BWO、BWO6-x、GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x的XRD和光谱特征。(a-b) XRD图以及相应的放大区域。(c)红外光谱。(d)EPR谱图。(e-f)C 1s和(f)O1s XPS谱图。
Figure 3. BWO、GQDs/BWO、BWO6-x和GQDs/BWO6-x的能带结构和光电性质。(a)紫外-可见漫反射光谱和带隙(插图)。(b)BWO和GQDs/BWO6-x的时间分辨光致发光衰减光谱。(c)i-t曲线。(d)能带结构。
Figure 4. (a)BWO、GQDs/BWO和GQDs/BWO6-x每小时的CO产量;( b)在0℃可见光照射下使用四次循环实验对GQDs/BWO6-x进行稳定性测试;( c)在光催化还原
13CO
2中,GQDs/BWO6-x的
13CO质谱和总离子色谱数据。
该研究工作由湘潭大学Pingle Liu课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Surface oxygen vacancy and graphene quantum dots co-modified Bi2WO6 toward highly efficient photocatalytic reduction of CO2。
转自《石墨烯研究》公众号