钾 (K) 被认为是可充电K电池最合适的负极材料，因为它具有高理论容量（686 mAh g^-1）和低氧化还原电位（-2.93 V vs SHE）。然而，循环过程中K的不均匀电沉积通常会导致枝晶生长，从而导致库仑效率低下并影响电池安全性。在这里，我们开发了一种通过简单的界面控制来稳定K金属的策略。当K金属箔与液相多硫化钾（PPS）接触时，可以通过自发化学反应可控地设计导电钝化层；这引导了包含K₂S化合物的电子和离子导电固体电解质中间相层的形成，从而实现了无枝晶形态的致密K镀层。与裸K金属阳极相比，PPS处理的K金属阳极在实际限制下使用TiS₂阴极在对称半电池和全电池中表现出优异的循环稳定性。
 
  
图 1. (a)KF和(b)K₂S的投影状态密度(PDoS)图。(c 和 e)KF和(d 和 f)K₂S结构内的离子扩散路径和相应的K位点。基于键价能量景观计算的 (g)KF和(h) K₂S中K⁺离子迁移的能量分布。
 
  
图 2.循环期间在PPS处理的K金属阳极上形成的整个SEI层中各种感兴趣ToF-SIMS，对应于 (a)化学成分（K、C、O、S 和 F）的 3D 视图。在电流密度和容量负载为1mA cm^-2和1 mAh cm^-2下循环的电镀（b和c）裸电极和（d和e）PPS 处理的K金属阳极的俯视图和横截面SEM 图像。(f)在电流密度为1 mA cm⁻²的循环过程中，K在裸露和PPS处理的K金属表面上电化学沉积的操作光学显微镜获得的快照（蓝色圆圈显示 PPS 处理的 K 金属中的发丝枝晶）和 3 mAh cm^-2 的容量负载。
 
   
图 3.对称电池在不同容量和电流密度下对K金属阳极进行/未进行PPS处理的恒电流循环测试：(a)1mAh cm^-2和1 mA cm^-2 和 (b) 4 mAhcm^-2 和 4 mA cm^－2。 在容量负载为 4 mAh cm⁻² 和电流密度为4 mA cm⁻²的情况下，具有(c)裸露和(d)PPS处理的K金属阳极的对称电池的交流阻抗谱超过30次循环。
 
  
图 4.(a)裸露和(b)PPS处理的K金属阳极表面附近的初始浓度和电场。收敛状态下（c）裸露和（d）PPS处理的K金属阳极表面附近的浓度和电场。阳极表面的形态演变与K在电沉积过程中（e）裸 K 和（f）PPS 处理 K 表面电沉积的可能性。电沉积期间（g）裸K和（h）PPS处理的K金属阳极表面法拉第电流密度沿y轴的分布。
 

图 5.(a)TiS₂ 的原位XRD等高线图和相应的第一次循环的恒电流放电-充电曲线。(b) K_xTiS₂ 的凸包形成能量作为x的函数以及基于DFT计算的预测K插入电压。具有/未经过PPS处理的TiS₂阴极和K金属阳极的全电池在各种面积容量和电流密度下的循环稳定性：（c）1 mAh cm^-2 和 2 mA cm^-2，（d）2 mAh cm^-2 和 4 mA cm^-2和（e）在 1 mAh cm^-2 容量负载下全电池的倍率能力。
  
        相关科研成果由全南大学Jaekook Kim等人于2021年发表在ACS Energy Letters（https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02354）上。原文：Stable Solid Electrolyte Interphase for Long-Life Potassium Metal Batteries。

转自《石墨烯研究》公众号