耶鲁大学Jae-Hong Kim等--二维氧化石墨烯膜中单原子钴催化降解污染物

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我们介绍了一种新的基于氧化石墨烯(GO)的膜结构，在其纳米尺度的孔壁中承载钴催化剂。这种结构在目前的基准纳米尺度的催化剂上是不可能实现的，因为它们会堵塞孔隙或改变孔隙结构。因此，我们开发了一种新的合成方法，以原子分散的方式负载钴，这是材料缩小的理论极限。使用维生素C作为温和还原剂对于将Co作为分散原子(Co₁)，保持氧化石墨烯层良好的二维结构至关重要。加入过氧单硫酸酯(PMS)后，Co₁-GO膜可以有效降解1,4-二氧六环，这是一种通过纳米孔进行单次处理的小型中性污染物。观察到的1,4-二恶烷降解动力学比悬浮液中的动力学快得多(大于640倍)，并且在报道的基于过硫酸盐的1,4-二恶烷破坏动力学中最高。该膜对有机大分子的排斥能力减轻了其自由基清除作用。此外，高级氧化还能减轻膜污染。本研究的结果为开发催化膜提供了一个关键的进展，这两种独特的和互补的过程，膜过滤和高级氧化，可以结合成一个单一的步骤处理。

图 1. 二氧化碳-氧化石墨烯层状膜的合成示意图，用于流动催化去除污染物。

图2 (a) Co₁-GO合成过程示意图。(b)GO纳米片上Co SAs的HAADF-STEM图像。(c) Co₁-GO膜、Co-Co和CoO的XANES光谱。(d) Co₁-GO膜、Co-Co和CoO的FT-EXAFS光谱。(e)Co₂-GO膜FT-EXAFS谱的拟合。

图 3. (a)GO和(b) Co₁ -GO表面SEM图像。 (c) PES、GO、GO-VC和Co₁-GO膜的ATR-FTIR光谱。(d)GO和(e) Co₁-GO的SEM剖面图。(f) PES膜、原始GO膜、GO- VC膜和Co1-GO膜的XRD谱图。

图4。 (a)流量测试系统示意图。(b)GO和CO₁-GO的水通量 (c) 2小时内GO、GO-VC和Co₁-GO膜的去除效率(d) 一级动力学速率常数与停留时间t (s)的线性回归确定。 (e)本研究在间歇体系和膜体系中的一级速率常数k与前人研究结果的比较。 (f)三种pH条件下Co₁-GO膜的去除效率。

图5。(a)有无乙醇的1,4- d去除效率。(b) DMPO (120 mM)自旋捕获剂体系的EPR光谱。(c) PMS活化过程中CO₁-GO膜中的降解机理。

图6。(a)在含有悬浮Co₁-GO薄片(0.03 mg/mL)、1,4- D (50 mg/L)、PMS(1和3 mM)和NOM (10 mg/L)的分批系统中的降解情况。(b)在有和没有NOM的流动系统中，CO₁-GO膜对1,4- D的去除效率(10 mg/L)。 (c) CO₁-GO膜在没有NOM和NOM 0,1和3 mM PMS时2 h内的水通量变化。

相关科研成果由耶鲁大学Jae-Hong Kim等于2021年发表在Environ. Sci. Technol (https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c06371.)上。原文：Single-Atom Cobalt Incorporated in a 2D Graphene Oxide Membrane for Catalytic Pollutant Degradation。

转自《石墨烯研究》公众号



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