对于碱性交换膜燃料电池，开发经济且高效的电催化剂用于缓慢的氢氧化反应(HOR)是极其关键的。这里，合成了有序多孔、氮和硫共掺杂的碳载体以支撑钯单原子位点，该催化剂显示出优异的碱性HOR性能，实现了超高的阳极电流密度和质量比动力学电流，分别为2.01 mA cm–2和27，719 A g_Pd^–1 (在50 mV超电势下)，不仅优于商业Pt/C催化剂，而且是目前报道的最佳HOR催化剂之一。此外，该催化剂在长期电解过程中几乎没有活性衰减，和良好的CO耐受能力。实验和理论计算表明，钯单原子位点和杂原子掺杂(氮和硫)的协同效应削弱了H_ad中间体的结合能，从而赋予其优越的HOR活性。这项研究为开发高效、稳定的碱性HOR单原子催化剂提供了重要的指导。
 
  
Figure 1. PdSA/N，S-OPC的结构。(a) PdSA/N，S-OPC的合成示意图。(b)扫描电镜和(c)透射电镜图像以及相应的SAED图 (插图)。(d)原子分辨率HAADF-STEM图像(红色圆圈表示部分单个钯位点)。（e）钯、氮、硫和碳的元素分布图。
 
 
Figure 2.原子结构分析。(a) XANES 和 (b) FT-EXAFS 曲线。（c）Pd foil, PdO,和 PdSA/N,S-OPC样品的WT分析。（d-e）相应的基于模型的拟合结果。
 
 
Figure 3. PdSA/N,S-OPC以及其它对照催化剂的碱性HOR性能。（a）不同样品的LSV曲线对比。（b）不同转速下的LSV曲线。（c）比较了质量活性和面积活性。（d）HOR/HER Tafel曲线。（e）微区。（f）CO耐受性评估。
 
 
Figure 4. DFT计算。(a)PdSA/N,S-OPC上优化的H_ad吸附构型。(b)不同催化剂表面计算的ΔG_{H *}。Pd (111) (c)和PdSA/N，S-OPC (d)的DOS曲线。
  
       该研究工作由广西大学Xijun Liu和天津工业大学Jun Luo课题组于2021年发表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Single Palladium Site in Ordered Porous Heteroatom-doped Carbon for High-performance Alkaline Hydrogen Oxidation。

转自《石墨烯研究》公众号