布鲁克海文国家实验室Sooyeon Hwang--全固态电池富锂层状阴极原位脱锂过程中的孔隙发展

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结构演变对于确定高压锂、富锰层状阴极的性能至关重要。此外，电极和电解质之间的界面在控制全固态电池中的离子转移方面起着关键作用。在这里，我们在具有 LiPON 固态电解质的 Li_1.2Ni_0.2Mn_0.6O₂ 阴极中揭示了两种不同类型的多孔结构。在原始状态下，在阴极/电解质界面附近发现了纳米孔，其中还发现了阳离子混合、相变、氧损失和 Mn 还原。原位Li⁺萃取诱导纳米空隙的演化，最初在界面附近形成，然后传播到本体中。尽管纳米空隙的发展，层状结构是保守的，这表明纳米孔和纳米空隙的性质是不同的，它们的影响会是不同的。这项工作展示了固有的界面层，以及在高容量层状正极内形成纳米空隙的动态场景，这有助于了解正极的性能衰减，并为全固态电池设计提供洞察力。

图 1. (a) 用于原位实验的全固态 LB 样品的低放大倍率 HAADF-STEM 图像和插入区域的相应 EELS 元素映射。 (b) LiPON 固体电解质与 LNMO 正极界面的 BF-TEM 图像。插入是 LNMO 粒子的 SAED 模式。 (c-e) LNMO 阴极沿 [010]、[110] 和 [100] 区轴的具有小畴的原子尺度 HAADF-STEM 图像。

图 2. (a) HAADF-STEM 图像和沿绿色箭头的相应 EELS 线扫描光谱。 S 表示 LNMO 颗粒的表面层。 (b) (a) 中表面和体区的 EELS O K 边缘和 Mn L 边缘。 (c) LNMO 阴极表面区域沿 [010] 区轴的原子尺度 HAADF-STEM 图像。白色箭头表示具有纳米孔的区域。

图 3. (a,b) 低倍率 TEM 图像和原位实验装置示意图。 (c) 在阴极/电解质界面附近观察到的粒子的 HAADF-STEM 图像。（d）从表面附近区域获得的 LNMO 颗粒的延时 HRTEM 图像（在（c）中用白色箭头标记），显示脱锂诱导的纳米空隙形成。黄色虚线表示纳米空隙。

图 4. (a,b) 图 3 中观察到的 LNMO 颗粒在脱锂后的 HAADF-STEM 图像。 (c) 相应的 EELS 元素和由绿色矩形标记的空隙区域的 2D 相对厚度映射。 (d) 脱锂前后其他 LNMO 颗粒的 HAADF-STEM 图像。（e）（b）中纳米空隙区域的原子尺度HAADF-STEM图像。黄色虚线表示纳米空隙。

图 5. (a,b) 图像漂移校正后原位脱锂过程中图 3 中 LNMO 颗粒放大区域的延时 HRTEM 图像和相应的滤波图像。白色箭头和红线表示堆垛层错的一小部分。黄色符号表示位错。

相关研究成果由布鲁克海文国家实验室Sooyeon Hwang等人2022年发表在Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01401)上。原文：Porosity Development at Li-Rich Layered Cathodes in All-Solid-State Battery during In Situ Delithiation。

转自《石墨烯研究》公众号



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