将铂催化剂固定在适当的载体上,例如MXenes,是实现直接甲醇燃料电池理想阳极的可行途径。Pt的真实性能往往受到活性位点的占用和中毒、Pt与载体之间的弱相互作用以及Pt的溶解等因素的阻碍。在此,我们构建了用喷雾干燥法制备了具有大量钛空位的三维(3D) Ti
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x MXene。制备的Pt簇合物/Ti
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x (Ptc/Ti
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x)具有较低的过电位、较高的CO中毒耐受性和超高的稳定性,增强了电催化甲醇氧化反应(MOR)活性。具体来说,它实现了高达7.32 a mg
Pt−1的高质量活性,这是迄今为止报道的pt基电催化剂的最高值,即使在3000分钟的使用后,Ptc/Ti
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x上仍保留42%的电流密度。原位光谱和理论计算表明,Ptc/Ti
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x界面上的电场诱导斥力在动力学和热力学上加速了OH
-和CO吸附中间体(CO
ads)的结合。此外,该Ptc/Ti
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x还能高效电催化乙醇、乙二醇和甘油氧化反应,其活性和稳定性与商业Pt/C相当。
图1. Ptc/Ti
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x催化剂的形貌和XRD表征。
图2 Ptc/Ti
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x催化剂XPS和同步辐射图谱。
图3. Ptc/Ti
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x催化剂的甲醇氧化性能测试。
图4. Ptc/Ti
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x催化剂的原位红外表征分析和理论计算分析。
图5 Ptc/Ti
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x和Pt/C上的MOR机理示意图。
图6 Ptc/Ti
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x催化剂的稳定性测试。
相关科研成果由武汉理工大学材料合成与加工先进技术国家重点实验室麦立强等人于2022年发表在J. Am. Chem. Soc (https://doi.org/10.1021/jacs.2c03982)上。原文:Ultrahigh Stable Methanol Oxidation Enabled by a High Hydroxyl Concentration on Pt Clusters/MXene Interfaces。
转自《石墨烯研究》公众号