超大氧化石墨烯(ULGO)在许多高性能的石墨烯应用中有着很高的需求。然而，现有的方法通常依赖于对环境不友好的系统，能源密集型的过程，或耗时的步骤来增加尺寸，在尺寸和制备效率方面留下了很大的改进空间。文章通过将石墨膨胀和随后的氧化集成到一个定制的湿化罐中，实现了直接从石墨制备ULGO的快速制备方法。这种一锅法缩短了总膨胀氧化时间，比之前报道的最有效的方法缩短了三分之一的时间，并实现了创纪录的109.7 μm(平均)大尺寸。机理研究表明，均匀膨胀是确保大尺寸的关键，在此基础上适当延长膨胀时间，制备更大的ULGO(最大可达120.1 μm)。此外，ULGO组装的薄膜的杨氏模量(20.1 GPa)优于大多数报告的，抗拉强度(229.3 MPa)比最佳报告的高出26.0%。这种一锅膨胀氧化的新方法将ULGO的尺寸和制备效率提高到一个新的水平，有望促进高性能石墨烯宏观结构的构建及其在许多高端领域的应用。 
 
图1. 一锅法制备ULGO。(a)前驱体石墨颗粒和所得粉末产品的照片。(b)膨胀氧化过程及其产物。
 
图2. ULGO的形态和化学组成。ULGO的(a)SEM图像、(b) AFM图像和(c) HRTEM图像；(d) ULGO薄板横向尺寸和层数分布直方图。(e) ULGO的TGA和DSC剖面。ULGO的(f) FT-IR光谱、(g) XPS C1s光谱和(h) UV-Vis光谱(插图:0.1 mg / mL的ULGO水分散体呈现典型的淡黄色)；(i) ULGO的拉曼光谱。 
 
图3. 一锅法膨胀氧化的优点。(a)用石墨薄片作为前驱体制备ULGO的不同方法的膨胀时间与氧化时间的关系。(b)不同方法的ULGO横向尺寸、产率和制备时间的比较。
  
图4. BEG的特征。(a, b, c) BEG的SEM图像、吸附动力学曲线和吸附等温曲线。(d)石墨和BEG的XRD谱图。(e)石墨薄片和BEG的横向尺寸分布直方图和SEM图像。(f和g)石墨和BEG的拉曼光谱和XPS C 1s光谱。 
 
图5. (a) BEG_x和相应GO样本的SEM图像和横向尺寸分布直方图。(b)通过调节添加过硫酸盐的时间来改变BEG和相应GO样品的横向尺寸。(c)石墨一锅膨胀氧化法制备ULGO的示意图。
 
 
图6. ULGO分散体的LC性能和ULGO薄膜的力学性能。(a、b)不同浓度SGO分散体的POM图和SGO气凝胶的SEM图。(c和d)不同浓度的ULGO分散体的POM图像和ULGO气凝胶的SEM图像。(e) ULGO薄膜和(f) SGO薄膜的截面SEM图像。(g)拉伸加载断裂后的ULGO薄膜。(h) ULGO薄膜和SGO薄膜的应变-应力曲线。(i)本文的工作和其他文献中的杨氏模量与拉伸强度的关系。
 
       相关研究成果由信息功能材料国家重点实验室、中科院超导电子学卓越创新中心、中国科学院上海微系统与信息技术研究所Penglei Zhang等人于2022年发表在Carbon (https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.02.001)上。原文：A one-pot strategy for highly efficient preparation of ultra-large graphene oxide。

转自《石墨烯研究》公众号