合理调节催化剂/基底界面仍然是无粘结剂和高性能电极的巨大挑战。本文提出了通过桥接的界面工程方法，通过原位合成纳米碳，有效地将粉末催化剂与柔性衬底结合起来。具体来说，通过自组装和共价偶联的方式，在碳化碳布上形成无粘结剂的CNTs，并与掺杂N的纳米碳电极连接。实验结果和理论计算表明，桥接策略不仅实现了电子和质量的快速传递，而且改变了电荷分布，优化了含氧中间体的吸附/解吸过程。基于这些优点，这种无金属催化剂在0.78 V的电压间隙中表现出了极好的双功能ORR/OER电催化活性。值得注意的是，当装备在水性和柔性锌-空气电池时，获得了高功率密度(288,68 mW cm^-2)和增强的耐久性。这种简单的纳米碳键策略为粉状催化剂在可穿戴能源设备中的应用开辟了新的途径。
 
图1  CNTs-NC-CCC的合成过程图。
 
图2. (a-d) SEM，(e) TEM， (f) STEM和相应的CNTs-NC-CCC元素映射图。 
 
图3 (a) CNTs、CNTs- ccc和CNTs- NC- CCC的(c) N 1s和(d) O 1s的N₂吸附/脱附等温线，(b) XRD和XPS谱图。
  
图4. 制备的催化剂和贵金属(Pt/C和IrO₂)催化剂在O₂/ N₂饱和的0.1 mol l ^– 1 KOH溶液中的ORR和OER性能。(a) LSV曲线，(b) Tafel曲线，(c) ORR循环稳定性。(d) LSV曲线，(e)对应的Tafel曲线，(f) OER的循环稳定性。(g) ORR和OER催化活性的比较。(h) EIS。(i) CNTs-NC-CCC界面电子传递示意图。 
 
图5。(a)物理混合CNT+NC和结合连接CNT-NC的dft优化模式。(b)两种模型中OOH*在1和2位点吸附的吸附构型。(c)自旋电荷密度分布和(d)两个模型的投影态密度(PDOS)。ORR和OER在(e)站点1和(f) 2上的两个模型的自由能图。 
 
图6 不同催化剂的可充电水性和柔性ZABs性能。(a)原理图，(b)放电极化和相应的功率密度图，(c)恒流放电曲线，(d)速率曲线(插入物为使用CNTs-NC-CCC的基于ZABs的OCV和LED灯)，(e)水性ZAB的恒流放电-充电循环曲线(插入物为放大视图)。(f)原理图，(g)放电极化和功率密度图，(h) EIS光谱，(i)恒流放电-充电循环曲线， (j)碳纳米管- nc - ccc长期循环后对应的SEM图像和照片。
 
      相关科研成果江苏科技大学环境与化学工程学院Ruizhi Yang和 Junhao Zhang等人于2022年发表在Applied Catalysis B: Environmental (https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121937)上。原文：Bridge-linking interfacial engineering of triple carbons for highly efficient and binder-free electrodes toward flexible Zn-air batteries。

转自《石墨烯研究》公众号