制造用于析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）的坚固且低成本的双功能电催化剂对于实现高性能可充电锌空气电池（RZAB）至关重要。 等离子体处理是保持具有高活性 OER 活性的普鲁士蓝类似物 (PBA) 开放框架中金属位点均匀性的有用方法。 在此，我们将 N 掺杂碳纳米管 (N-CNT) 的显着 ORR 性能与用作活性 OER 催化剂的氧等离子体活化 NiFe PBA (O-PBA) 相结合，以实现氧转化反应的双功能性。将N-CNT与 O-NiFe PBA 框架集成为 ORR 和 OER 的各个活性位点提供了稳定的性能。O-PBA/N-CNT 的 OER 性能在 10 mA/cm2 的电流密度下表现出 280 mV 的过电位，由于 O-PBA 的活化金属位点锚定在导电 N-CNT 中，其性能优于商业 RuO₂。即使经过等离子体处理，N-CNT仍然具有提高ORR性能的电催化能力，并且NiFe PBA的结构仍然保持不变。O-PBA/N-CNT 的双活性电催化位点的综合优势在 OER/ORR 极化曲线中产生了 0.83 V 的低电位间隙，这也表现出稳定的 45 小时充放电性能，电位可忽略不计 RZAB 应用中的 0.70 V 间隙。 本研究介绍了利用表面掺杂和等离子体活化之间的表面工程相结合来生产双活性氧转化电催化剂的简便合成方法的探索。
  方案 1. O-PBA/N-CNT 双功能电催化剂用于氧转化反应的合成过程。
  图 2. (a) PBA/N-CNT 4:1、(b) PBA/N-CNT 2:1、(c) PBA/N-CNT 1:1 和 (d) PBA/N-CNT 1 的 SEM 图像。
  图 3. 不同重量比的O-PBA/N-CNT的拉曼光谱。
 
图 4. (a)O-PBA/N-CNT的SEM图像和(b) PBA/N-CNT和O-PBA/N-CNT的XRD图谱。  (c) O-PBA/N-CNT 的 TEM 图像和 (d) C、N、Ni 和 Fe 元素的相应 EDS 映射。
  图5. (a) O 1s，(b) N 1s，(c) Ni 2p和(d) Fe 2p的O-PBA/N-CNT的XPS光谱。
 
图 6. (a) O-PBA/N-CNT 4:1、2:1、1:1、1:2 和 RuO₂ 在 O₂ 饱和 1 M KOH 电解液中的 OER 极化曲线，(b) 来自 OERLSV 曲线的相应 Tafelplot，  (c)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1 和 1:2 样品的循环伏安法在 O₂饱和0.1M KOH 中使用 RDE 系统，和 (d)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1,1:2 的 ORR 极化曲线和 Pt/C 1600rpm 旋转。(e)O-PBA/N-CNT 1:2、RuO2 和 Pt/C 的 OER 和 ORR 电位的 LSV 曲线和 (f) 对应的电位间隙 (E_1/2 和 E_η10) 极化曲线。
 
图7 (a) 自制液体 RZAB 组件和 (b) Pt/RuO2 和 O-PBA/N-CNT 之间 5 分钟的开路电位。  (c) Pt/RuO2和O-PBA/N-CNT之间的功率密度和放电极化曲线。  (d) 商业 Pt/RuO2 和 (e) O-PBA/NCNT 的长期稳定性测试。  (f) O-PBA/N-CNT 的库伦效率。
  
       相关研究成果由国立台湾科技大学Min-Hsin Yeh等人2022年发表在ACS Applied Energy Materials (https://doi.org/10.1021/acsaem.2c01475)上。原文：Oxygen Plasma-Activated NiFe Prussian Blue Analogues Interconnected N-Doped Carbon Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for a Rechargeable Zinc–Air Battery。

转自《石墨烯研究》公众号