石墨烯在半导体和绝缘体上的直接化学气相沉积为石墨烯器件和半导体电子器件的集成提供了很高的可行性。然而，目前的方法通常依赖于高温（>1000°C），这会损坏基板。这里，介绍了在300°C下高质量大面积石墨烯的生长方法。根据计算流体动力学模型，设计了一种具有梯度温度控制的多区炉。揭示了低温下室压对薄膜连续性和氢组成对石墨烯缺陷密度的关键作用。结果，获得拉曼比I_D/I_G＝0.08的均匀石墨烯膜。此外，提出了在衬底上层压单晶铜箔作为牺牲层的技术，以实现无转移生长，并展示了具有良好性能一致性的晶圆级石墨烯晶体管阵列，这为大规模制造石墨烯器件铺平了道路。
 
图1.石墨烯低温生长的梯度温度控制多区CVD系统。（a） 具有梯度下降温度的多区CVD示意图。前体（H₂和CH₄）在高温区（I区）中分解，通过温度缓冲区（II区），并到达石墨烯生长的低温区（III区）。（b） 石英管中的典型温度分布。（c） 石英管中c单体的质量分数分布。CH4分解在I区中部达到最大值，在II区和III区急剧降温下不会显著衰减。
 
图2.生长参数（腔室压力和H₂比率）对石墨烯形态和质量的影响。（a） 在2300 Pa的压力下在单晶Cu箔上生长的石墨烯的光学图像。（b）面板a中白色虚线内区域的SEM图像。（g，h）石墨烯覆盖率作为室压力和生长时间的函数的统计。（i） I_D/I_G和I_2D/I_G作为H₂成分的函数。
 
图3.在300°C下生长的高质量石墨烯膜。（a） 300°C下生长的石墨烯的拉曼光谱；其他参数：90Pa，40min，H₂/CH₄=1.5sccm/9sccm。（b、c）石墨烯膜的ID/IG和I2D/IG的拉曼映射图像。测量面积为50μm×50μm。（d） 通过我们的低温（300°C）生长方法和常规高温（1000°C）增长获得的石墨烯膜的透射率比较。（e） 石墨烯膜的SEM图像。（f） 石墨烯膜的AFM图像。插图：沿白色虚线的高度分布（膜的典型厚度约为0.5 nm）。（g，h）石墨烯膜的TEM图像和相应的SAED图案。插图h：沿红色虚线内四个衍射点的强度分布。
 
图4.  2英寸在300℃下直接在衬底上生长的晶圆级无转移石墨烯及其掩埋栅极FET阵列。（a） 通过热层压单晶Cu箔在SiO₂/Si衬底上制备单晶牺牲金属层的示意图。（b） 通过无转移方法在300℃下在SiO₂/Si晶片上生长的获得的晶片级石墨烯的数字图像。插图：层叠Cu/SiO₂/Si晶片的数字图像。（c） 石墨烯薄膜边缘的石墨烯光学图像。（d） 在5mm×5mm区域中获得的石墨烯膜的Cu2p XPS图谱。插图：Cu 2p XPS光谱。（e） 2英寸的示意图。石墨烯FET阵列和具有掩埋栅极的器件结构。（f） 阵列中均匀分布的69个石墨烯FET的传输特性曲线。石墨烯通道尺寸均为7μm×63μm；Vds=0.1 V。插图：具有此通道大小的设备的数字图像。（g） 计算的69个器件的石墨烯迁移率图。石墨烯FET阵列。（h） 使用我们的无转移方法生长的石墨烯与文献中报道的使用其他无转移方法的石墨烯的迁移率比较。
 
       相关研究成果由北京工业大学Chen Xu和Yiyang Xie、福州大学Jie Sun等人2022年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c16505)上。原文：Transfer-Free CVD Growth of High-Quality Wafer-Scale Graphene at 300 °C for Device Mass Fabrication。

转自《石墨烯研究》公众号