基于MXenes的超级电容器具有超高的容量电容、高功率特性和良好的循环性能，是一种极具前景的电化学储能器件。然而，它们有严重的自我放电行为，而潜在的自我放电机制尚不清楚。本文提出了一种基于生物热处理的表面工程策略，通过消除羟基末端来有效地修饰Ti₃C₂T_x MXenes的表面电子结构。通过开尔文探针力显微镜和同步辐射x射线吸收精细结构分析，发现采用普通水溶液的MXene基超级电容器的自放电率下降了20%。这种下降机制源于MXenes中羟基去除后功函数增加，导致零电荷电位升高。同时，强化的表面偶极子使得镁烯与电解质之间的表面自由能更高。这两种正效应赋予MXenes较弱的自放电动力学。具体来说，激活控制的自我放电过程被大大抑制。阐明电子结构与自放电伴随的表面工程抑制策略之间的相关性，对高性能储能器件的开发具有指导意义。
  
图1 揭示和调节Ti₃C₂T_x MXene基超级电容器的自放电行为。
 
图2. 界面调制对Ti3C2Tx MXene表面化学的影响。
 
图3 (A和B) IL-BF4-C6- Ms和(C和D) IL-PF6-C6-Ms制备的MXenes的SEM图像。
 
图4. Ti3C2Tx MXene中表面基团与电子结构的直接关系。
 
图5 电子结构对电极电位和表面自由能的影响。
 
      相关科研成果由西南交通大学材料科学与工程学院Haitao Zhang等人于2022年发表在Adv. Funct. Mater (DOI: 10.1002/adfm.202208715)上。原文：Origin and Regulation of Self-Discharge in MXene Supercapacitors。

转自《石墨烯研究》公众号