石墨烯基燃烧催化剂因其优异的催化性能而受到推进剂化学家的广泛关注。为了研究氧化石墨烯与二茂铁衍生物的协同作用,采用真空冷冻干燥法制备了不同氧化石墨烯含量的氧化石墨烯-(二茂铁甲基)二甲胺-3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(GO@MAFcNTO)复合材料。采用SEM、EDS、FT-IR、XRD、Raman、XPS等方法对其进行了系统地表征。通过DSC检测GO@MAFcNTO对AP的催化作用,并通过热分解动力学计算分析相应的动力学参数。此外,还分析了添加或不添加GO@MAFcNTO的HTPB推进剂的燃烧速率、压力指数、火焰结构和冷凝燃烧产物。结果表明,合成的GO@MAFcNTO能有效降低AP的活化能和分解温度。此外,含有GO@MAFcNTO的HTPB推进剂的燃烧性能得到了很大的改善,铝粉的燃烧效率也得到了提高。在2.0 MPa时,含GO@MAFcNTO的HTPB推进剂燃烧速率从2.19 mm·s
-1 增加到4.43 mm·s
-1。GO@MAFcNTO优异的催化性能不仅来自于铁在二茂铁衍生物的氧化石墨烯片层中的均匀分散,还来自于氧化石墨烯优异的导电性以及氧化石墨烯与MAFcNTO的协同作用。其中,氧化石墨烯在反应过程中主要起到降低活化能的作用,二茂铁衍生物在反应过程中提供了大量的活性位点,两者的协同作用促使配合物具有良好的催化活性。
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图1. GO@MAFcNTO复合材料制备示意图。
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图2. MAFcNTO的EDS谱图。(a)原始的MAFcNTO, (b)真空冷冻干燥后的MAFcNTO。
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图3. 20% GO@MAFcNTO (a)、40% GO@MAFcNTO (b)、60% GO@MAFcNTO (c)、80% GO@MAFcNTO (d)复合材料的EDS图。
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图4. GO (a)、MAFcNTO (b)和GO@MAFCNTO复合材料(c)的FT-IR结果。
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图5. . GO (a)、MAFcNTO (a)和GO@MAFcNTO复合材料(b)的XRD结果。
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图6. GO与GO@MAFCcNTO复合材料的拉曼图谱。
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图7. GO与GO@MAFCcNTO复合材料的XPS图谱。
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图8. DSC曲线结果。(a, b)升温速率为10℃/min。(c-f)添加和不添加催化剂时不同升温速率下AP的DSC曲线。
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图9. 不同压力下HTPB推进剂燃烧速率曲线(a)。不同压力下20% GO@MAFcNTO/HTPB推进剂燃烧表面运动(b)。
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图10. HTPB推进剂在0.1 MPa下的火焰图像。
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图11. 含和不含推进剂时20%GO@MAFcNTO在0.1 MPa下冷凝燃烧产物的SEM图像。
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图12. GO@MAFcNTO复合材料作为HTPB推进剂多功能燃烧催化剂的性能与机理。
相关研究成果由南京理工大学化学与化工学院、微纳含能器件工业和信息化部重点实验室Lizhi Wu等人于2023年发表在Combustion and Flame (https://doi.org/10.1016/j.combustflame.2023.112620)上。原文:Graphene oxide-(ferrocenylmethyl) dimethylammonium 3-nitro-1,2,4-triazol-5-one composites as catalysts on the combustion of HTPB propellant。
转自《石墨烯研究》公众号