超莫尔晶格是由两个莫尔图案叠加而成的，它为构建平坦的迷你带和研究电子相关性提供了一个平台。组装石墨烯超莫尔晶格的终极挑战是其旋转对齐的确定性控制，由于边缘手性和晶体对称性的随机性，这是高度可变的。利用所谓的“三黄金法则”，研究人员提出了一种克服这一挑战的实验策略，并实现了双对齐hBN/石墨烯/hBN超莫尔晶格的可控对齐，其中石墨烯和顶部/底部hBN之间的扭转角都接近于零。值得注意的是，研究发现相邻石墨的晶体边缘可以更好地指导堆叠排列，这一点通过控制制备20个莫尔样品来证明，其精度优于~0.2°。最后，将该技术扩展到低角度扭转双层石墨烯和ABC堆叠的三层石墨烯，为这些纳米材料的平带工程提供了一种新策略。

 
Fig 1. 通过旋转30°控制顶部六方氮化硼和石墨烯的排列。 a 顶部六方氮化硼 (T-hBN)、石墨烯和底部六方氮化硼 (B-hBN) 的排列。 T-hBN 的锯齿形 (ZG) 边缘与石墨烯的 ZG 边缘或扶手椅 (AR) 边缘对齐，然后与 B-hBN 的 ZG 或 AR 边缘对齐，从而产生八种可能的组合：C1 (0°/0°)& C1* (0°/60°)、C2 (0°/30°) & C2* (0°/90°)、C3 (30°/30°) & C3* (30°/90) °）和C4（30°/0°）和C4*（30°/60°），其中C（或C*）表示T-hBN和B-hBN具有相同（或相反）晶格对称性时的构型。中间的卡通是 0° G/hBN 和 30° G/hBN 两种基本莫尔图案。 b、c 计算出的 G/hBN 异质结构在 0° 和 30° 附近的相互作用能。来自层内（弹性能/蓝色三角形）和层间相互作用（粘附能/黑色方块）的总能量（红色圆圈）贡献。 d–f 30° 旋转对齐的侧视图和底视图。 PCA 是指晶体的主晶轴。 G1和G2是指来自同一薄片的石墨烯1和石墨烯2。 g 聚二甲基硅氧烷 (PDMS) 印模上的 G/hBN 堆叠的光学图像。红色虚线描绘了 0° G1/hBN 的轮廓，绿色虚线描绘了 30° G2/hBN 的轮廓。比例尺，20 μm。 h (g) 中虚线区域的 2D 波段半高全宽 (FWHM) 的空间图。红色图指的是 0° G1/hBN，绿色图指的是 30° G2/hBN。比例尺，5 μm。 i 0° G1/hBN 的 STM 形貌图像显示 ~14 nm 莫尔图案（左，500 mV，15pA），30° G2/hBN 的形貌图像显示准晶特征（右，100 mV，100pA）。比例尺，10 nm。

 
Fig 2. 使用相邻的石墨边缘将顶部六方氮化硼和石墨烯完美对齐。 a 单层石墨烯与相邻石墨边缘连接的光学图像。 b 使用 (a) 的石墨边缘对准后的 G/hBN 堆叠。红线描绘了0°G/hBN 的轮廓，绿线描绘了30°G/hBN 的轮廓。 c (b)中黑色虚线区域拉曼二维波段半高宽的空间图。 d 单层石墨烯的一个边缘（白色虚线）与相邻的石墨边缘成 60°。 e 使用 (d) 的石墨边缘对准后的 G/hBN 堆叠。 f (e) 中黑色虚线区域拉曼 2D 波段 FWHM 的空间图。 g 单层石墨烯与相邻石墨边缘没有任何连接。h 使用 (g) 的石墨边缘对准后的 G/hBN 堆叠。 i (h) 中黑色虚线区域的拉曼 2D 波段 FWHM 空间图。比例尺，20 µm（a、d、g）； 5 µm（b、e、h）； 2 µm（c、f、i）。 j 20 个莫尔条纹样本的拉曼 2D 波段和扭转角的 FWHM 直方图。~20 cm⁻¹（绿色）的 FWHM 对应于 30°G/hBN，~40 cm⁻¹（红色）的 FWHM 对应于 0°G/hBN。20个莫尔条纹样本的 FWHM 大于40 cm⁻¹ ，如水平虚线所示，表明我们的技术的精度优于~0.2°。

 
Fig 3. 使用相邻的六方氮化硼表面控制顶部六方氮化硼和底部六方氮化硼的对齐。 a 用于双对准的传统拾取和翻转技术的示意图。 b、c 具有奇数 (b) 和偶数 (c) 六方氮化硼层的六方氮化硼/石墨烯/六方氮化硼异质结构示意图。莫尔图案高对称点处的晶格模型显示了每个点的原子排列。 (c) 中的紫色阴影表示 T-hBN 和 B-hBN 中硼（红色）和氮（蓝色）的重叠。 d 使用翻转技术的断裂 hBN 的光学图像以及 T-hBN 和 B-hBN 的对准。黑线描绘了 T-hBN，红线描绘了 B-hBN。e 使用 (d) 中的 hBN 进行单对准和双对准的石墨烯拉曼二维带的 FWHM 图。 f 两个相邻 hBN 和其中一个 hBN 与 PCA 成 60° 的光学图像也可以使用翻转技术进行对准。 g 使用（f）中的 hBN 进行单排列和双排列的石墨烯拉曼二维带的半高宽图。比例尺，10 µm（d、f）； 1 µm（e、g）。

 
Fig 4. 通过顶部六方氮化硼/石墨烯/底部六方氮化硼异质结构中的莫尔势调整晶格对称性和能带结构。石墨烯与 T-hBN 和 B-hBN 之间具有扭转角（θ_t 和 θ_b）的超云纹晶格的艺术视图。 b 具有双莫尔条纹的顶栅装置的示意图。 B = 0.5 T 时的纵向电阻（左轴）和霍尔电阻（右轴）与 (c)、C1 (0°/0°)、(d)、C2 (0°/30°) 和 (e)、C3 (30°/30°) 的载流子密度。插图显示了 K 点处相应的能带结构。 CNP是指狄拉克能带的电荷中性点。(f)、C1、(g)、C2 和 (h)、C3 在磁场中绘制的朗道扇形图（左）以及相应的ϕ/ϕ₀  与 n/n₀。 ϕ/ϕ₀ 和 n/n₀ 分别是归一化磁通量和载流子密度。最上面的数字是拓扑指数ν，为±2、±6、±10等。T = 2 K。
  
      相关研究工作由新加坡国立大学A. Ariando课题组于2023年在线发表在《Nature Communications》期刊上，Controlled alignment of supermoiré lattice in double-aligned graphene heterostructures，原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-39893-5。

转自《石墨烯研究》公众号