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中国科学院上海硅酸盐研究所/北京大学Fuqiang Huang课题组--一步合成Se封端MXene超导材料Nb2CSe2用于柔性电极
       具有多功能表面官能团的过渡金属碳化物和/或氮化物(MXene)由于其可调节的电子结构和表面特性而在快速充电储能领域引起了广泛关注。然而,传统的 MXene 可能会受到复杂的制备过程和由于含氧表面基团而导致的有限电导率的阻碍。在此,通过一步“气化”方法成功合成了具有“TMD+MXene”结构的新型Se封端碳化铌MXene(Nb2CSe2),该方法可以大大简化制备过程,无需酸蚀,并且将产率提高至~99 wt.%。 Nb2CSe2 表现出高电导率 (7.14 × 104 S m-1 ),比传统 MXene Nb2CTx (T = O/OH/F) 高 2000 倍以上。 Nb2CSe2 具有卓越的高倍率容量,10 C 时为 270 mAh g-1,50 C 时为 170 mAh g-1,优于大多数已报道的基于 MXenes 的材料(10 C 时通常< 200 mAh g-1)。它还显示出在 25℃下超过 6,500 次循环的长循环寿命,且没有明显的衰减。此外,所获得的柔性Nb2CSe2/CNTs纸在弯曲和展开超过10,000次时仍保持稳定的导电性。这项工作中构建有序硫属元素终端的一步法可能会为基于 MXenes 的电极的快速充电储能的合理设计开辟新天地。
 
Fig 1 . (a) 通过“蒸气活性反应”一步制备 Nb2CSe2 的过程。 Nb2CSe2 的 (b) SEM、(c) TEM、(d) HRTEM 和 (e) SAED 图像。 Nb2CSe2 沿 (f) [001] 晶体方向和 (g, h) [120] 晶体方向的 HAADF 原子图像。 (i) [Se-Nb-C-Nb-Se] 层的 EDS 元素映射图像。
 
Fig 2. (a) Nb2CSe2 和传统 MXene Nb2CTx 的晶体和电子结构图。 (b) Rietveld 精制的 Nb2CSe2 的 XRD 图案。 (c) 拉曼光谱、(d) 电阻率-温度曲线、(e) 磁通密度 (B) 霍尔电阻 (RHALL) 依赖性、(f) 电导率 (δRT) 和载流子浓度 (n) 的比较室温,(g) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 DOS。
 
Fig 3. (a) Nb2CSe2 前三个循环的 GCD 曲线。 (b) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的倍率性能。 (c) Nb2CSe2 在 10 和 25 C 电流密度下的长期循环稳定性。(d) Nb2CSe2 在不同扫描速率下的 CV 曲线。 (e) Nb2CSe2 在 0.6 mV s-1 时的电容贡献。 (f) 不同扫描速率下的赝电容贡献。 (g) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 在初始阶段和 10 个循环后的奈奎斯特图。 (h) Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 GITT 电位曲线。 (i) 通过 GITT 测量计算的 Nb2CSe2 和 Nb2CTx 的 Li+ 扩散系数。
 
Fig 4. 图 4. (a) Nb2CSe2/CNTs 纸折叠过程中无断裂的数码照片。 (b)“弯曲-扩展”循环期间的电性能测量。(c)Nb2CSe2/CNTs纸在25℃下的循环性能。(d)LiCoO2||Nb2CSe2/CNTs柔性全电池示意图及可行性测试。
 
Fig 5. (a) Nb2CSe2 前三个循环的 CV 曲线。第一循环中 Nb2CSe2 的原位 (b) 拉曼光谱和 (c) XRD 图案。最终放电状态下 Nb2CSe2 的异位 (d, e) HRTEM 图像和 SEAD 图案(插图)。最终充电状态下 Nb2CSe2 的异位 (f, g) HRTEM 图像和 SEAD 图案(插图)。
 
      相关研究工作由中国科学院上海硅酸盐研究所/北京大学Fuqiang Huang课题组于2023年在线发表在《Energy Storage Materials》期刊上,Ultra-conductive Se-terminated MXene Nb2CSe2 via one-step synthesis for flexible fast-charging batteries。
原文:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2023.102860

转自《石墨烯研究》公众号
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