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慕尼黑大学Emiliano Cortes和中南大学Min Liu、Junwei Fu课题组--突破 Cu 纳米针的 K+浓度限制,用于酸性电催化 CO2 还原制多碳产物
       在酸性电解质中电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)生成多碳产物(C2+)是解决当前气候和能源危机的最先进途径之一。然而,竞争性析氢反应(HER)和对有价值的C2+产物的选择性差是这些技术升级的主要障碍。阴极表面局部高钾离子 (K+) 浓度可以抑制质子扩散并加速所需的碳-碳 (C-C) 偶联过程。然而,钾盐在本体溶液中的溶解度限制限制了反应位点可达到的最大 K+ 浓度,从而限制了大多数电催化剂的整体酸性 CO2RR 性能。在这项工作中,我们证明 Cu 纳米针诱导超高局部 K+ 浓度 (4.22 M),从而打破 K+ 溶解度极限 (3.5 M),从而在 pH=1 的 3 M KCl 中实现高效的 CO2RR。因此,在 1400 mA cm-2 下,C2+ (FEC2+) 的法拉第效率可达 90.69±2.15%,同时 CO2 流量为 7 时单程碳效率 (SPCE) 为 25.49±0.82% SCCM。
 
Fig 1. 通过 COMSOL 模拟研究催化剂的表面微环境。 (a) CuNN 表面附近的电场分布。 (b) 3 M KCl 中 CuNN 表面的 K+ 浓度分布。白色表示不存在 K+ 离子。 (c) 不同 K+ 浓度的本体电解质中 CuNN 和 Cu 膜的表面吸附 K+ 浓度。虚线是K+浓度极限。 (d) 不同 K+ 浓度的本体电解质中催化剂表面附近 OH- 的浓度分布.
         
Fig 2. (a) CuNN 合成过程的示意图。 (b) PTFE 基底上的 CuNN、CuNP 和 Cu 薄膜的 XRD 图案。 (c-e) 分别为 Cu 薄膜、CuNP 和 CuNN 的 SEM 图像。 (f) CuNN 的 TEM 图像。 (g) 来自 CuNN 的单个纳米针的 HAADF-STEM 图像。
 
Fig 3. (a) 使用离子色谱 (IC) 测定电极表面吸附 K+ 浓度的示意图。 (b) 不同 K+ 本体浓度下 Cu 膜、CuNP 和 CuNN 上吸附 K+ 浓度的比较。 (c–e) 在不同施加电位和不同 K+ 体积浓度下在 CuNN 上获得的原位衰减全反射 FTIR 光谱:(c) 1 M KCl、(d) 2 M KCl 和 (e) 3 M KCl(电位 vs .Ag/AgCl)。
     
Fig 4. (a) CuNN、(b) CuNP 和 (c) Cu 薄膜在不同电流密度下获得的 CO2RR 产物分布。 (d) 在不同 K+ 浓度的本体电解质中,不同施加电压下 C2+ 的电流密度。 (e) 使用不同 CO2 气体流速在 800 mA cm-2 下获得的 CuNN 的 C2+ 产品的 FE 和 SPCE。 (f) FEC2+、FEC1、FEH2、C2+ 的电流密度以及本体 pH 值与其他报道的 CO2RR 系统的比较。
 
       相关研究工作由慕尼黑大学Emiliano Cortes和中南大学Min Liu、Junwei Fu课题组于2023年在线联合发表在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上,原文:Breaking K+ Concentration Limit on Cu Nanoneedles for Acidic Electrocatalytic CO2 Reduction to Multi-Carbon Products。
       https://doi.org/10.1002/anie.202309351

转自《石墨烯研究》公众号


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