二维材料已被广泛用于调节钙钛矿的生长和能级排列。但其钝化不完全、用量混乱，不利于制备高质量的钙钛矿薄膜。在这里，通过引入大面积单层石墨烯作为 TiO₂ 基底顶部的稳定物理覆盖层，成功获得了更高质量的 CsPbBr₃ 薄膜。受益于惰性和         原子光滑的石墨烯表面，通过范德华外延生长在顶部的CsPbBr₃薄膜具有更高的结晶度、改善的(100)取向以及高达1.22μm的平均域尺寸。同时，在石墨烯/钙钛矿界面处观察到强烈的向下能带弯曲，改善了电子传输层（ETL）的电子提取。因此，在石墨烯上生长的钙钛矿薄膜具有较低的光致发光（PL）强度、较短的载流子寿命和较少的缺陷。最终，制备了基于外延CsPbBr₃薄膜的光伏器件，其功率转换效率（PCE）高达10.64%，并且在空气中稳定性超过2000小时。

  
Fig 1.  a) TiO₂/FTO上石墨烯的拉曼光谱； b) TiO₂/FTO 和 G/TiO₂/FTO 上 CsPbBr3 的 XRD 图谱和半高宽； c) CsPbBr₃薄膜的(100)、(110)和(211)面的强度； d) 钙钛矿示意图； e) 钙钛矿的俯视SEM图像； f) G/TiO₂/FTO 和 TiO₂/FTO 上钙钛矿的横截面 SEM 图像。

   
Fig 2. a) TiO₂可能存在的缺陷及石墨烯对钙钛矿生长的筛选效果示意图； b) 钙钛矿在G/TiO₂/FTO和TiO₂/FTO上的吸附能(Eads)； c) G/TiO₂/FTO 和 d) TiO₂/FTO 的 AFM 图像； e) 钙钛矿在G/TiO₂/FTO和TiO₂/FTO上的成核和生长过程。

   
Fig 3. a) TiO₂/FTO 和 G/TiO₂/FTO 的 WF； b) CsPbBr₃在TiO₂/FTO和G/TiO₂/FTO上的功函数（WF）和价带最大值（VBM）； c) 钙钛矿和ETL界面的能带结构；所制备的钙钛矿薄膜的 d) PL、e) TRPL 和 f) SCLC。

  
Fig 4. a) 钙钛矿太阳能电池结构示意图； b）J-V 曲线，c）PCE 分布，d）MPP 和 e）含石墨烯和不含石墨烯的钙钛矿太阳能电池在空气中的稳定性。
 
        相关研究工作由澳门大学Shi Chen课题组应用于2023年在线发表在《Energy & Environmental Materials》期刊上，High-Quality van der Waals Epitaxial CsPbBr3 Film Grown on Monolayer Graphene Covered TiO2 for High-Performance Solar Cells。
       原文链接：https://doi.org/10.1002/eem2.12680

摘自《石墨烯研究》公众号

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