基于唾液的传感器在医学诊断和运动医学中变得越来越重要，因为在液体中发现了大量生物医学相关的分析物，并且传感方案具有固有的非侵入性。唾液乳酸和钾已被证明是监测疲劳、水合作用和整体健康的关键指标，经常监测对预防性治疗策略至关重要。低成本测试条传感器结合唾液拭子采样可以实现这种频繁的监测，为此，本研究开发了使用激光诱导石墨烯(LIG)的乳酸安培和库伦钾测试条传感器，这是一种低成本可扩展的石墨烯传感器开发制造方法。为了提高传感器的灵敏度，采用简单的化学沉积方法将铂纳米颗粒(nPt)沉积在LIG表面。随后，使用含有乳酸氧化酶的氧化还原介质进行乳酸感应，而使用基于聚合物的离子选择膜进行钾感应。乳酸传感器灵敏度为33.3±0.9 μA mM ^{- 1} cm^-2，检出限(LOD)为0.10±0.06 mM;钾传感器灵敏度为168.2 μC dec^-1，信噪比(S/N)为193.3±56.2。两种传感器都能够选择性地在生理相关范围内与真实汇集的唾液样本进行感应。这样的传感结果证明了nPt-LIG作为个性化健康和运动表现监测的即时生物传感器的潜力。

 
图1. 用酶或离子载体进行功能化后的LIG制备和化学镀铂示意图。然后使用安培法分析唾液样本中的乳酸，其中高浓度(红色曲线)相对于低浓度(黑色曲线)产生更大的电流。钾检测采用恒电位库仑法，在电流脉冲中使用累积电荷进行钾定量。

 
图2. （a） 显示LIG多孔表面上的铂纳米颗粒的SEM图像。（b） 裸LIG（黑色）的XPS调查显示典型的O1s和C1s峰，铂LIG（红色）显示减少的O1s、C1s峰和额外的Pt峰。（c） 使用Sensofar的S-neox系统拍摄的裸LIG电极的3D显微镜图像显示了材料的3D结构，其平均高度约为-25μm。

 
图3. （a） 在含有0.1M KCl的5mM铁/亚铁氰化物中对裸LIG进行CV扫描。在259.65和169.73 mV附近观察到不同的氧化还原峰。（b）在15至45μA cm^–2的7种电流密度下，裸LIG在1 M H₂SO₄中的CC曲线。（c） 与裸LIG相比，在具有0.1M KCl的5mM铁/亚铁氰化物中对nPt-LIG的CV扫描显示出主要的电容电流响应。（d） nPt-LIG在1M H₂SO₄中的CC曲线显示，在6至20 mA cm^–2的7个电流密度下，与裸LIG相比，电容更高。

  
图4. （a） 0.4至1.5 mM乳酸感应的电流i–t曲线和由此产生的线性校准图（插图，R²=0.798）。（b）0.4至6.2 mM乳酸相对于基线的电流变化百分比，显示2.5 mM后的信号饱和。（c）实时选择性研究显示5.2 mM抗坏血酸（AA）、6.8 mM尿酸（UA）的电流变化可忽略不计，和0.2mM葡萄糖，然后加入5mM乳酸盐和大电流增加。（d） 5mM乳酸盐（蓝色）、6.8mM AA（红色）、5.2mM UA（绿色）和0.2mM葡萄糖（紫色）的电流相对于基线信号的百分比变化，其中乳酸盐显示出最大的电流变化。数据表示平均值±标准偏差（n=3）。

 
图5. （a） 钾检测的i–t曲线为11至22 mM，背景为10 mM K⁺。（b） 通过积分每个电流脉冲的i–t曲线下的面积获得的钾传感器的累积电荷与活性对数的关系（R²=0.9808）。（c）i–t图显示了使用15 mM Na⁺、Mg²⁺和Ca²⁺作为干扰物的钾传感器实时选择性。数据表示平均值±标准偏差（n=3）。

 
 图6.（a） 在用PBS从0.4至2.5 mM乳酸稀释的10%混合唾液中检测乳酸的电流i–t曲线和线性校准图（插图，R²=0.9653）。（b）在用DI水稀释的10%合并唾液中钾（10–25 mM）传感器的电流响应与活性对数的关系。累积电荷（插图，R²=0.9341）是通过对每个电流脉冲的i–t曲线下的面积进行积分而获得的。数据表示平均值±标准偏差（n=3）。
  
       相关研究成果由爱荷华州立大学Jonathan C. Claussen和Carmen L. Gomes等人2023年发表在ACS Applied Nano Materials (链接: https://doi.org/10.1021/acsanm.3c03786)上。原文：Laser-Induced Graphene Decorated with Platinum Nanoparticles for Electrochemical Analysis of Saliva。

转自《石墨烯研究》公众号

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