单原子合金(SAAs)结合单原子和纳米颗粒(NPs)的优点,在多相催化领域发挥着极其重要的作用。然而,与单原子和纳米粒子颗粒,理解SAAs在催化反应中的催化机制仍然是一个挑战。针对这一问题,本文通过将原子分散的Ru精准嵌入到Ni NPs中并锚定在Ti
3C
2T
x MXene上合成钌镍单原子合金(RuNi
SAAs),并研究了其对氨硼烷(AB, NH
3BH
3)水解产氢的催化机制。研究表明,RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化剂表现出前所未有的NH
3BH
3水解产氢活性,其质量比活性(r
mass)值为333 L min
-1 g
Ru-1。与单原子和纳米颗粒相比,由于合金效应和金属-载体相互作用可有效(MSI)优化RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x的d带结构,进而增强了AB与H
2O的解离以及AB水解过程中H*中间体的结合能力。这项工作为开发和优化高效的氢相关催化剂提供了有用的设计原则,展示了SAAs在能量催化领域的优势。
图1. Ru
SAC-Ti
3C
2T
x、Ru
NPs-Ti
3C
2T
x和RuNi
SAA-Ti
3C
2T
x催化剂的制备示意图。
图2. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x 催化剂的形貌结构。
图3. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化剂的结构表征。
图4. RuNi
SAA-3-Ti
3C
2T
x催化剂的性能测试。
图5.氨硼烷水解机制分析。
相关科研成果由河南理工刘宝忠/清华王定胜/郑大李保军等人于2023年发表在Angew Chem Int Ed (https://doi.org/10.1002/anie.202316550)上。原文:Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both Single-Atom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?.
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316550
转自《石墨烯研究》公众号