边缘效应是阻碍层状固体润滑剂超润滑性的不利因素之一。分离边缘原子和内部原子的摩擦贡献对于合理设计范德华异质结构中跨尺度的超低摩擦至关重要。为了解耦这些贡献并在原子水平上提供潜在的微观起源，作者考虑了两种对比模型，即基于广泛的从头计算，在石墨烯单层上滑动的具有二聚和原始边缘的石墨烯纳米薄片。一方面，作者发现二聚化的边缘钉扎效应对于未对准的接触非常明显。这种沿边缘提供局部补偿的情况让人想起奥布里的固定相位。每个二聚边缘碳原子对滑动势能波纹的贡献甚至比同等接触下双层石墨烯中的原子的贡献还要多1.5倍。因此，滑动过程中的动态和随机边缘二聚将显着影响摩擦学性能，并且可能是解释测量摩擦参数中明显差异的重要来源[Qu et al., Phys. Rev. Lett. 2020, 125, 126102]]。另一方面，作者发现边缘对摩擦的贡献取决于晶格取向，并且在对齐接触中受到抑制。这合理化了实验结果，即摩擦力由内部原子主导，而不是边缘钉扎[[Liao et al., Nat. Mater. 2022, 21, 47–53]。为了消除不良的边缘效应，作者对此处构建的摩擦学系统采用了应变工程和边缘氟化。然而，作为高摩擦钉扎位点的二聚边缘对于这两种方法都是稳健的。作者希望这里确定的详细原子信息将有助于改进超润滑系统。

 
Fig 1. 动模拟的代表性原子模型。在纳米湖顶部与(a)二聚体和(b)在石墨烯衬底上的原始边缘的错位接触。在石墨烯衬底上与(c)二聚体和(d)原始边缘进行对齐接触。边缘的碳原子用红色突出显示。黑色箭头表示纳米湖的滑动方向。

 
Fig 2. 滑动势波纹 ΔE 与粘附能波动 ΔE_adh 的关系。石墨烯基底上具有（a）二聚化和（b）原始边缘的纳米片顶部未对准接触的 ΔE_van 和 ΔE_adh 之间的相关性；纳米片顶部的对齐接触与石墨烯基底上的（c）二聚化和（d）原始边缘。相关的原子模型如图1所示。每种情况下滑动势能最小值时的粘附能E_adh均设置为零。

 
Fig 3. 滑动模型的电荷重新分布和面外原子变形。沿着图 S4 中的切割线绘制了未对准接触的电子密度差 Δρ：(a) 和 (b) H 终止边缘； (d) 和 (e) F 个终止边缘；对齐的触点：(g) 和 (h) H 端接边缘； (j) 和 (k) F 个终止边缘。原子均方根位移 (RMSD) 用于解决平面外运动。未对齐的触点 (c) H (f) F 端接边缘和对齐的触点 (i) H (l) F 端接边缘。水平橙色虚线表示二维双层对应物中垂直于原子平面的平均运动值。 H1/F1、C1、C2、C3、C4、C5、C6 和 H2/F2 表示纳米薄片不同行的位置，如图 S5 所示。

 
Fig 4. 边缘钉扎效应对应变工程的稳健性。(a)在具有二聚边缘的纳米湖上，沿x轴的单轴拉伸应变。(b)原子模型和在10 %拉伸应变下滑动屏障最大值的二聚边缘局部相称区域的(c)示意图。薄片的边缘和内部的碳原子分别用红色和蓝色表示。灰色的线和球代表衬底中的碳原子。

 
Fig 5. 通过氟化边缘增强边缘钉扎效果。 (a) 未对准接触和 (b) 对准接触中纳米片顶部滑动屏障的行为与边缘处的 H 和 F 饱和度的对比。
 
      相关研究工作由中国海洋大学Kunpeng Dou和北京航空航天大学Guangcun Shan课题组于2023年联合在线发表在《Materials Today Physics》期刊上，Edge-pinning effect of graphene nanoflakes sliding atop graphene，原文链接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2023.101266

转自《石墨烯研究》公众号

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