在这项工作中，对具有高能量和动量分辨率的独立石墨烯进行了电子能量损失谱（EELS），以解开接近光学极限的狄拉克电子激发间隙的准弹性散射。通过将测量的EELS与理论水平不断提高的从头计算进行比较，本研究展示了有限传递动量下多体效应对电子激发的重要性。在GW近似和Bethe–Salpeter方程中分别讨论了准粒子校正和激子效应。这两种效应在EEL光谱的描述中都是至关重要的，以获得与实验的定量一致性，激发间隙和π等离子体激元的位置、色散和形状都受到激子效应的显著影响。

 
图1. 30keV下独立石墨烯的TEM图像和衍射图案：（a）低放大率TEM图像；（b） 高分辨率TEM图像；（c） （b）中的高分辨率图像的FFT；（d） 在40cm的相机长度处获得的500nm宽光束的衍射图案。

 
图2. 测量了沿ΓK（a）和ΓM（b）方向取向的不同动量转移q的独立石墨烯的低能量损失谱。零损耗峰值已被删除。

 
图3. 在不同理论水平上计算的沿ΓM增加动量传递时独立石墨烯的能量损失谱：DFT+RPA和GW+RPA（a）；GW+BSE（b）。

 
图4. （a） 通过支持信息中描述的程序获得的π-等离子体色散。黑色（蓝色）的直线是测量（计算）的等离子体色散的线性回归。虚线是眼睛的向导。（b，c）在沿ΓM方向的不同动量转移下，测量和计算的独立石墨烯的π-等离子体激元峰：（b）q=0.06Å-1；（c） q=0.13Å–1。不同的颜色指的是计算中不同的理论水平：DFT+RPA（橙色线）、GW+RPA（红色线）和GW+BSE（蓝色线）。实验数据显示为黑色恒星。

 
图5. （a） 在不同理论水平上计算的独立石墨烯沿ΓM方向的起始色散。（b） 实验和计算的起始形状为q≈0.2Å-1。灰线表示用于确定起点的半高切线。实心圆表示起始位置。（c） ΓK和ΓM方向上的q的测量原点。由于经验的不确定性，尚未在ΓK方向上进行提取。ref（10）（q≤0.4）Å–1的起始不可及区域被染成红色。它也显示在石墨烯的第一个BZ内部。（d） 放大测量的起始分散度（黑色），并与计算的起始分散比较（蓝色）。不可访问范围q≤0.05）Å–1被染成灰色，也显示在第一个BZ中。石墨烯的第一个PZ上也绘制了相同的区域。q≤0.05Å-1范围内的灰色数据点有很大的误差，因为它们取决于ZLP的去除。
 
      相关研究成果由罗马第一大学Alberto Guandalini等人2023年发表在Nano Letters (链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03863)上。原文：Excitonic Effects in Energy-Loss Spectra of Freestanding Graphene

转自《石墨烯研究》公众号