石墨烯以其优异的电学性能,在生物传感应用方面引起了全世界研究人员的关注。到目前为止,大部分研究都是针对吸附带电生物分子后石墨烯基面载流子的场效应调制进行的。然而,由于制造和表征方面的困难,另一个重要方面——石墨烯边缘——在很大程度上被忽视了。在这里,我们提出了一种简便的插层和压力烧结方法,可以仅制造和暴露石墨烯边缘。暴露边缘的量子电容与局域态密度 (DOS) 成正比,可用于生化传感。值得注意的是,由于一维石墨烯边缘的边缘电场增强和生物分子会聚,我们能够在几分钟内检测到 0.01 fg/mL 浓度的四种代表性氨基酸。这些在石墨烯边缘的创新量子电容测量方面取得的成就,与通过消除复杂的微纳米处理而实现的简单而稳健的器件制造相结合,为具有不断要求的灵敏度的下一代生化传感器提供了新的途径。
图1. rGO/SiO 2复合材料的表征。a, rGO/SiO 2复合材料的制备过程示意图。b,c,复合材料的XRD图谱 ( b ) 和拉曼光谱( c )。d, GO粉末和复合材料的XPS结果。e,边缘主导的rGO/SiO 2 QC传感器的测量结果、示意结构和等效电路。
图2. 基于石墨烯边缘模型的理论计算。不同层数n的石墨烯边缘结构的计算DOS ( a )以及实验和计算的C Q - V ref曲线( b ) 。插图a:DFT 模拟中七层石墨烯模型的优化边缘结构。( c ) 使用 COMSOL 场模拟计算石墨烯边缘的局部电压分布。+ 1 V 施加到rGO,电解质接地。( d )石墨烯边缘的局部电场分布。使用对数刻度进行更清晰的比较。
图3. KCl 溶液中 QC 装置的传感性能。a、不同KCl浓度下的C T - V ref曲线。b,V ref = 0 V时C T的变化 作为 KCl 浓度的函数。c, rGO/SiO 2 QC传感器的离子可能的传感机制。
图4. QC 装置在氨基酸溶液中的传感性能。a,氨基酸的结构。b,改变丝氨酸浓度下的I - t曲线。c,计算的谷氨酸吸附前后石墨烯边缘结构的DOS和C Q - V ref曲线。df,电流 ( d )、电容 ( e ) 和电阻 ( f )的变化作为氨基酸浓度的函数,并在时间演化过程中带有误差条。gi,电流 ( g )、电容 ( h ) 和电阻 ( i ) 每十年浓度变化的灵敏度以及不同测量之间的误差条。
相关科研成果由清华大学Wangyang Fu, Chunlei Wan等人于2024年发表在Materials Today(https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011)上。原文:Ultrasensitive quantum capacitance detector at the edge of graphene
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011
转自《石墨烯研究》公众号