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北京化工大学Guolei Xiang 和Junsu Jin课题组--In₂O₃@C与石墨烯纳米复合材料增强电催化CO₂还原制甲酸
In2O3是将CO2转化为甲酸(HCOOH)的有效电催化剂,但其固有的较差导电性限制了反应过程中有效的电荷转移。此外,In2O3 颗粒在合成过程中团聚的趋势进一步限制了活性位点的暴露。在这里,作者通过利用氧化石墨烯的模板效应并采用InBDC作为热解合成In2O3@C的自牺牲模板来解决这些问题。所得的 In2O3@C/rGO-600 材料具有均匀锚定在还原氧化石墨烯 (rGO) 载体上的 In2O3@C 纳米立方体,显着增强了活性位点的暴露。导电的rGO网络有利于电催化过程中的电荷转移,热解过程中产生的氧空位的存在,结合rGO强大的给电子能力,增强了CO2的吸附和活化。因此,In2O3@C/rGO-600在˗0.7至-1.0 V(vs.RHE)的宽电位窗口内表现出超过94.0%的HCOOH法拉第效率(FE),并且在-0.9 V(vs.RHE)时达到最高值97.9%。该材料在−0.7 V(vs. RHE)表现出71.6%的优异阴极能量效率(EE)。这项研究为制备具有多组分协同作用的金属氧化物纳米颗粒/rGO复合材料提供了新的指导,从而实现高效的CO2RR。
 
Fig 1. 不同催化剂的结构表征。(a) In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的XRD谱图。In2O3@C/rGO-600的(b)SEM,(c)TEM和(d)粒径分布图。In2O3@C-600的(e) SEM,(f) TEM和(g)粒径分布图像。In2O3@C/rGO-600的(h) HRTEM和(i)元素映射图。
 
Fig 2. In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的结构性能分析。(In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(a)In 3d XPS光谱, (b) O 1s XPS光谱和(c) EPR光谱。(d) GO,In2O3@C-600,rGO和In2O3@C/rGO-600的Raman光谱。In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(e)N2吸附/解吸等温线和(f)CO2吸附等温线。
 
Fig 3. 电催化性能表征。(a)rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600在N2和CO2饱和的0.5M KHCO3溶液中的LSV曲线。rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(b) HCOOH FE, (c) HCOOH偏电流密度,(d) HCOOH产率和(e) EE。(f)与文献中报道电催化剂的FE比较(插图:与报道催化剂的EE比较)。(g) In2O3@C/rGO-600在-0.9 V下的稳定性测试。稳定性测试后In2O3@C/rGO-600的表征:(h) SEM和(i) In 3d XPS光谱。
 
Fig 4. CO2RR的机理分析。rGO, In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的(a)Cdl和(b) Tafel斜率。(c) In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的CO2-TPD图。(d)rGO,In2O3@C-600和In2O3@C/rGO-600的EIS图。
 
Fig 5. In2O3@C/rGO-500的(a) SEM,(b)TEM和(c)粒径分布图。In2O3@C/rGO-700的(d)SEM,(e)TEM和(f)粒径分布图。(g) In2O3@C/rGO-500,In2O3@C/rGO-600和In2O3@C/rGO-700的EPR光谱。(h) In2O3@C/rGO-600中CO2RR的过程示意图。
 
相关研究工作由北京化工大学Guolei Xiang 和Junsu Jin课题组于2024年在线发表在《Nano Research》期刊上,Enhanced electrocatalytic CO2 reduction to formic acid using nanocomposites of In2O3@C with graphene,原文链接:https://doi.org/10.1007/s12274-024-6517-5
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