由于其卓越的能量密度和成本效益,锂硫电池(LSB)越来越被视为前景广阔的先进电池系统。然而,设计既能有效减轻可溶性多硫化锂(LiPS)扩散又能增强氧化还原动力学的高效电催化剂仍然是一个重大挑战,特别是在高硫负载和贫电解质条件下。在这项工作中,我们开发了镍钴层状双氢氧化物(NiCo-LDHs)纳米片,具有丰富的氧空位(Vo),锚定在Ti3C2-MXene纳米片(表示为Vo-LDHs-MXenes)上,专为高性能LSB量身定制。 MXenes和Vo-LDHs之间的异质界面改变了电子结构,增强了LDHs和MXenes的催化活性,产生多功能协同效应。我们的理论和电化学分析表明,与单个 LDH 相比,Vo-LDHs-MXenes 异质结构表现出对 LiPS 增强的亲和力和优异的催化性能。这一改进促进了LiPS的有效吸附和转化,以及Li2S的成核和分解。因此,采用 Vo-LDHs-MXenes 改性隔膜的电池具有稳定的循环性能,在 1.0C 下循环 300 次后具有 938.9 mAh/g 的高初始比容量和良好的倍率性能。值得注意的是,在 6.7 mg cm−2 的高硫负载量和 6.0 µL mg−1 的低电解质/硫 (E/S) 比 50 次循环下,它仍然实现了 6.09 mAh cm−2 的高初始面积容量。
图1.(a)制备路线示意图,(b)∼(e)TEM,(f)∼(g)HRTEM图像和(h)HAADF-STEM图像以及Vo-LDHs-的相关元素映射MXene。
图 2. (a) 所制备的 Vo-LDHs-MXenes、MXenes 和 LDHs 的 XRD 图谱,(b)∼(c) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 的吸附-解吸等温线和孔径分布,(d) ∼(h) Vo-LDHs-MXenes、MXenes 和 LDHs 的 C 1 s、O 1 s Ti 2p、Co 2p 和 Ni 2p 光谱,(i) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 的 EPR 光谱。
图 3. (a) 在具有不同隔膜的 H 形玻璃电池中进行的 LiPSs 渗透实验,(b) 各种不对称电池的 CV 曲线,(c) 不同电极的 LSV 曲线和相应的 Tafel 图(插图),(d) ∼(e) 不同电池的 Li2S 成核和 (f)∼(g) 溶解曲线。
图4. Vo-LDHs-MXenes和LDHs的(a)∼(b)能带结构和(c)∼(d)DOS图,(e)Vo-LDHs-MXenes的电荷密度差异分析,(f)结合LiPSs 的能量和 (g) Vo-LDHs-MXenes 和 LDHs 表面上从 S8 到 Li2S 的还原反应的吉布斯自由能 (ΔG) 曲线。
图 5. (a) 所有电池在 0.1 mV s−1 扫描速率下的 CV 曲线,(b) Vo-LDHs-MXenes 电池在 0.1 mV s−1 至 0.4 mV s 不同扫描速率下的 CV 曲线−1,(c)∼(e) CV 曲线中的峰值 I、II 和 III 与扫描速率平方根的关系图,(f) 循环后所有电池的 EIS 曲线,(g) 恒电流放电-充电曲线, (h) 相应的 QH 和 QL 值,以及 (i) 所有电池的放电-充电曲线的放大部分。
图 6. (a) 0.1C 下的循环性能,(b) 所有电池在 0.1C 至 3.0C 不同电流倍率下的倍率容量,(c) Vo-LDHs-MXenes 电池在不同电流下的放电/充电曲线(d) 所有电池在 1.0C 下的长期循环性能,(e) 初始放电/充电曲线和 (f) Vo-LDHs-MXenes 电池在高硫负载和低 E/ 条件下在 0.1C 下的循环性能S比率,(g)基于类似电催化剂的电池性能。
相关科研成果由河北工业大学Boxiong Shen等人于2024年发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151285)上。原文:Layered double Hydroxides-MXene heterointerfaces with abundant anion vacancies expediting sulfur redox kinetics for High‑Performance Lithium–Sulfur batteries
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.151285
转自《石墨烯研究》公众号