近年来，二维 (2D) 范德华 (vdW) 异质结构引起了广泛关注 1–5。最广泛使用的制造方法是堆叠机械剥离的微米级薄片 6–18，但该工艺无法扩展到实际应用。尽管使用各种堆叠组合 1–3,19–21 创造了数千种 2D 材料，但几乎没有任何大型 2D 超导体可以完整地堆叠成 vdW 异质结构，这极大地限制了此类器件的应用。本文，我们报告了一种高低温策略，用于在晶圆级可控生长多层 vdW 超导异质结构 (vdWSH) 薄膜堆栈。vdWSH 中 2D 超导体的层数可以精确控制，我们已经成功生长了 27 个双块、15 个三块、5 个四块和 3 个五块 vdWSH 薄膜（其中一个块代表一种 2D 材料）。形态学、光谱学和原子级结构分析表明，大规模存在平行、干净且原子级锋利的范德华界面，相邻层之间的污染很少。完整的范德华界面使我们能够在厘米级上实现近距离诱导超导和超导约瑟夫森结。我们制造多层范德华界面的工艺可以轻松推广到涉及二维材料的其他情况，从而有可能加速下一代功能设备和应用的设计22–24。

 
图 1.由高温到低温策略引导的多块 vdWSH 堆叠生长。a，示意图显示了晶圆级四块 vdWSH 薄膜通过四轮两步气相沉积生长的过程，每轮都结合了一层金属薄膜涂层和一层 TMDC 薄膜。b，TMDC 物种的排列遵循高温到低温策略，从 WS2 开始，因为这需要最高温度。图中显示了石墨烯和 hBN 以供比较。如图所示，此处制备的 TMDC 薄膜包含 2D 超导体、调谐超导体和近程诱导超导体。彩色条显示了该过程每个部分所需的温度方向。

 
图2. 从高到低温度策略的普遍性和晶圆级 vdWSH 薄膜的均匀性。a，蓝宝石上堆叠生长的双块 vdWSH 的光学图像，由底部的 1L MoS2 和顶部的 3L NbSe2 组成。比例尺，5 μm。原子模型：Mo，深蓝色；S，黄色；Nb，浅蓝色；Se，橙色。b，MoS2（黄色）NbSe2（红色）、堆叠生长的 1L MoS2\3L NbSe2 vdWSH 薄膜（蓝色）、在 1L MoS2 上转移（Tr）的 3L NbSe2 vdWSH 薄膜（绿色）和未遵循从高到低温度策略生长的 3L NbSe2\1L MoS2 vdWSH 薄膜的拉曼光谱。a.u.，任意单位。Eg，1L MoS2 的拉曼平面振动模式； E2g，3L NbSe2 的平面内模式；A1g，MoS2 和 NbSe2 的非平面模式。c，顶部，3L NbSe2\2L PtTe2 vdWSH 的典型 AFM 图像。比例尺，2 μm。底部，该图显示了沿图像中绿色虚线的相应高度分布。d，在蓝宝石上生长的单个 NbSe2 薄膜、堆叠生长的 1L MoS2\3L NbSe2 薄膜、堆叠生长的 3L NbSe2\2L PtTe2 薄膜和转移的 3L NbSe2\2L PtTe2 薄膜的变温电阻 R。R11 K 是在 11 K 温度下的电阻。顶部插图显示了 NbSe2\PtTe2 vdWSH 薄膜的四探针电测量装置。底部插图是相应的光学图像；四个黑点代表电极。比例尺，0.5 mm。 e–g，在蓝宝石上生长的由 WS2（底部）、MoS2（中间）和 MoSe2（顶部）组成的三块异质结构的晶圆级多块 vdWSH 膜的光学图像（e），在顶部添加 NbSe2 后的四块 vdWSH（f）以及在顶部添加 PtTe2 后的五块 vdWSH（g）。标尺上的数字表示厘米。

 
图 3. 多块 vdWSH 薄膜的晶体结构。a，堆叠生长的 1L WS2\1L MoSe2\2L NbSe2\2L PtSe2（共六层）的特写横截面 STEM 图像。比例尺，5 纳米。b，显示强度分布（白线）的特写横截面 STEM 图像。比例尺，1 纳米。c，W、Mo、Nb、Pt、S 和 Se 的相应 EDS 元素映射。水平虚线之间的元素分布对应于 b 中的原子结构。d，由 1L WS2、1L MoS2、1L NbSe2 和 2L PtSe2（共五层）组成的薄 vdWSH 的典型横截面 STEM 图像。左侧的白线是强度分布。右侧显示了 W、Mo、Nb、Pt、S 和 Se 的 EDS 强度光谱。比例尺，1 纳米。e，在部分分离的 WS2\NbSe2 薄膜的厚度转变区域获得的典型平面内 STEM 图像。右下角的插图显示了双块区域相应的快速傅里叶变换图案，扭曲角约为 0°。比例尺，1 纳米。f，图表显示了堆叠生长的 WS2\NbSe2、WS2\MoS2、WS2\MoSe2 和 MoS2\MoSe2 双层中具有不同扭曲角的莫尔超晶格的比例。插图显示了具有不同扭曲角的莫尔超晶格的典型 STEM 图像。比例尺，1 纳米。

 
图 4. 堆叠生长的 vdWSH 薄膜的层间耦合。a，堆叠生长的 NbSe2\PtTe2 薄膜的电阻温度依赖性，其中 PtTe2 厚度不同。插图显示了电极设置。b，平面内（蓝色）和平面外（红色）磁场下上临界场 Hc2 的温度依赖性。实线是根据 Ginzburg-Landau 理论拟合的。插图是毫米级 vdWSH 薄膜的典型光学图像。比例尺，2 毫米。μ0，真空磁导率。c，4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 薄膜中顶部和底部 4L NbSe2 的电阻温度依赖性，以及顶部和底部 NbSe2 之间的结电阻。插图显示了 vdWSH 薄膜的四探针电测量装置。 d、在 1.5 K 下测量的堆叠生长 4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 vdWSH 薄膜的 I-V 特性。箭头表示电流的扫描方向。左侧插图显示临界电流 Ic1 的温度依赖性。虚线按照Ambegaokar-Baratoff 关系拟合。右侧插图显示在不同 B∥ 下测量的放大比例的 I-V 曲线。e，在 1.5 K 温度下 4L NbSe2\2L MoSe2\4L NbSe2 的微分电阻对偏置电流 (IBias) 和 B∥ 的依赖关系。f，在大型 3L MoS2\4L WSe2 p-n 结中测量的不同 Vg 下的 IDS-VDS 曲线。顶部插图是制造的器件的光学图像，金属触点之间的间距为 1 毫米。比例尺，2 毫米。底部插图显示了双探针电气测量的装置。S，源极；D，漏极。
  
        相关科研成果由南京大学Libo Gao等人于2024年发表在Nature（https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x）上。原文：Stack growth of wafer-scale van der Waals superconductor heterostructures
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06404-x

转自《石墨烯研究》公众号