动力活性炭的使用通常受到颗粒大小和孔隙率不一致的限制,导致吸附效率降低。在这项研究中,我们展示了一种实用且环保的方法,通过一系列脱木质素、碳化和活化过程,从木质生物质中制造出具有高度均匀超微孔的3D石墨烯纳米结构。此外,本研究还评估了该结构对CO
2、CH
4和N
2气体的捕获特性及其对二元混合气体的选择性。基于结构和化学分析,脱木质素单体具有由纤维素基纤维连接的片层结构。有趣的是,仅将KOH蒸汽活化技术应用于去木素化样品,就形成了一个由相互连接的具有高结晶度的石墨烯片组成的单片3D网络。特别是Act. 1000样品的比表面积为1480 m
2/g,孔隙体积为0.581 cm
3/g,在3.5-11 Å范围内,超微孔均匀分布在90%以上。单片石墨烯基样品主要由超微孔组成,在110 kPa下对CO
2的捕获能力显著提高,达到6.934 mol/kg,并且在二元气体混合物(CO
2/N
2, CO
2/CH
4和CO
2/CH
4)中具有良好的选择性。本研究的研究结果表明,这种生物质衍生的3D结构有潜力作为气体分离应用中的整体吸附剂。
图1. (a) 为脱木素木材(b,c),Carb提供了制造步骤的示意图,以及扫描电子显微镜(SEM)和数字(插图)图像。balsa脱木素(d,e)后在800℃炭化,高孔石墨烯基Act多孔石墨烯基Act.800(f,g),Act.900(h,i)和Act.1000(j,k)样品分别在Ar气体下的不同温度(800、900和1000℃)下活化。扫描电镜图像的插图显示了相应的数字图像。
图2. 脱木素后炭化样品(炭黑)和活化样品(Act.800、Act.900和Act.1000)在77 K.(a)N
2吸附/解吸等温线数据下的织构性质。(b) 累积孔隙体积。(c) 使用NLDFT方程计算孔隙体积直方图。(d) 氮吸附能分布曲线。
图3. 脱木素和活化后炭化balsa(Carb.balsa)的特性(Act.800、Act.900和Act.1000)。(a) 拉曼光谱。(b)碳化物的透射电子显微镜(TEM)图像。balsa,(c)法案。800,(d)法案。900和(e)法案。低倍TEM图像(插图:1–210、0–110、−1010和−2110的选区衍射图)。(f) 高倍TEM图像(插图:夹层间距)。
图4. Balsa木材、脱木素后炭化Balsa(Carb.Balsa)和活化(Act.800、Act.900和Act.1000)样品的化学性质。炭化木和活性木化学成分的XPS测定。(a) 调查。(b) C 1s窄扫描光谱。
图5. 吸附等温线和吸附能分布。ACT.800,ACT.900,ACT.1000个样本(黑线:通过Sips方程拟合的值)。(a) 氮气在狭缝孔中的吸附。(I型)3.5–5.5Å。(II型)5.5–11Å。(III型)11–20Å。(b) 在298.15 K下测定了样品对CO
2的吸附等温线。(c)表示CO
2的ACT.800,ACT.900,ACT.1000的吸附能分布。(d) Act吸附等温线。在CO
2气体、CH
4和N
2条件下,298.15 K.(e)。Act.1000的CO
2、CH
4和N
2样品吸附能分布的。二元混合物对的最后选择性Act.1000。(f)IAST选择性与摩尔分数和(g)IAST选择性与压力。
相关研究成果由顺天大学Wang-Geun Shim和韩国公州国立大学Sung Ho Song等人2024年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (链接: https://doi.org/10.1021/acsami.4c05600)上。原文:An Ultramicroporous Graphene-Based 3D Structure Derived from Cellulose-Based Biomass for High-Performance CO2 Capture
转自《石墨烯研究》公众号