扭曲双层石墨烯（tBLG）具有非常有趣的物理性质，包括非常规超导性、van-Hove奇点（vHS）的形成增强的光-物质相互作用以及电子能带结构中态密度的发散。vHS能带隙提供了可通过扭转角和层间耦合进行调谐的光学共振跃迁通道。拉曼光谱为tBLG的vHS结构提供了丰富的信息。本文报道了在tBLG中发现的49 cm^–1的超低频拉曼模型。这种模式被指定为ZA（平面外声子）和TA（横向声子）声子的组合，拉曼散射出现在所谓的微谷。发现该模式对tBLG中vHS的变化特别敏感。本研究的发现有助于加深对tBLG中拉曼散射的理解，并有助于揭示tBLG中vHS相关的电子-声子相互作用。
 

图1. （a） 悬浮tBLG的拉曼测量示意图。（b） Si/SiO₂负载和悬浮∼14.5°tBLG在2.54 eV激光激发下的拉曼光谱。（c） 14.5°tBLG的光学显微镜（OM）图像。白线表示tBLG底层和顶层的边缘，θ表示扭曲角度。（d–f）分别绘制了G模、层呼吸（LB）模和新模的拉曼强度图。
 

图2. （a） 3个tBLGs在2.54和2.33 eV激发下的扭转角分别为12.9°、13.4°和15°的代表谱。红色、绿色和蓝色星表示ZATA、LB和ZOH′模的位置。（b） ZOH′、LB和ZATA的拉曼频率随扭转角的变化。（c） tBLG 15°的能带结构图解，分别由2.33和2.54 eV激发，对应于弱共振或强共振。（d） 小扭曲角（浅灰色曲线）和大扭曲角（深灰色曲线）ZATA模式散射路径图示。对于增加的扭转角θ，ZATA模式的频率增加，如从粉红色和黄色虚线到实线的变化所示。
 

图3. （a） 7个tBLG样品在2.54 eV激发下的拉曼光谱，扭转角范围为12°～16°。（b）G模、LB模和ZATA模强度的共振谱，通过Si拉曼模（520.7 cm^–1）归一化，作为扭转角的函数。
 
 
图4. （a） 在2.54 eV的激发下，悬浮tBLG（15.5°）在83~383 K温度范围内的原位拉曼光谱（b，c）。用半填充金刚石描述了ZATA，LB模（b）和ZATA，G模（c）的积分强度及其相应的强度比。
 

图5. （a） ZATA模的Stokes和anti-Stokes散射强度随温度升高而增大。（b） 随温度升高ZATA和LB的Stokes散射和反Stokes散射的强度比。（c） vHS激子辅助ZATA反斯托克斯增强的可能机制。
 
     相关研究成果由北京大学Lianming Tong等人2024年发表在Nano Letters (链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01018)上。原文：A Resonance-Sensitive Ultralow-Frequency Raman Mode in Twisted Bilayer Graphene

转自《石墨烯研究》公众号