负极材料的初始库仑效率 (ICE) 通常是提高电池能量密度的重要参数之一。然而，由于缺乏有效的调控方法，基于锂存储过程中合金化/转化机制的 SnS2 系统通常难以实现优异的 ICE。在此，设计并制造了一种由原位锚定在石墨烯卷轴上的 SnS₂ 纳米薄片 (SnS2@GS) 构成的异质结构，涉及一种简便的原位硫化策略。SnS₂@GS 负极受益于 1D 开放和有组织的离子扩散途径，以及异质界面中的快速电荷转移，实现了更好的可逆性和动力学。这种材料表现出显着的比容量和高 ICE (≈88%)，同时具有强大的倍率性能。密度泛函理论计算表明，这些出色的锂存储性能源于异质结构中锂离子迁移的改善的电导率和降低的能量屏障。此外，还组装了全电池（LiFePO₄//SnS₂@GS）和基于 SnS₂@GS 阳极的锂离子电容器，分别提供 330 和 349 W h kg^-1 的优异能量密度。该提出的方法还推广用于制造包裹在石墨烯卷轴中的其他金属硫化物，以构建具有卓越性能的阳极。
 

示意图 1. 在 GS 上原位生长 SnS2 的制造工艺流程图。


图1. a,b) SnS2@GS 的 SEM 图像。c) C、S 和 Sn 的相应 EDS 映射图片。d,e) SnS2@GS 的 TEM 图像（插图为其 HR-TEM 图像）。


图 2. a) X 射线衍射图案，b) SnS2@GS、纯 GS 和 SnS2 @rGO 的拉曼光谱。c) XPS 光谱。d-f) 不同样品中 C 1s、Sn 3d 和 S 2p 的高分辨率 XPS 光谱。


图 3. a) SnS2@GS 前三个循环的 CV 和 b) GCD 曲线。c) SnS2@GS 在固定电压下的原位 X 射线衍射图案。d) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.2 A g−1 下的循环特性。
 
 
图4. a) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 的倍率特性。b) 将 SnS2@GS 的倍率性能与 LIBs 中之前基于 SnS2 的负极进行比较。[38-47] c) 初始 EIS 光谱从 10−2 到 105 Hz，d) Li+ 扩散系数和 e) SnS2@GS 和 SnS2@rGO 在 0.5 A g−1 时的长循环稳定性。
 
  
图5. a) SnS2@GS 和裸 SnS2 的 XPS 光谱和相应的 b) F 1s 和 c) Li 1s 的高分辨率光谱。d) SnS2@GS 和裸 SnS2 在初始循环期间的电极表面的 SEM 图像。e) 初始循环中不同 SEI 层形成模型的示意图。
  
 
图6. SnS2@GS 动力学分析：a）不同扫描速率下的 CV 曲线。b）峰值电流 (i)-扫描速率 (v) 的相关性。c) 不同扫描速率下的电容贡献百分比。d) 1.0 mV s−1 下电容电流和扩散电流的区分。

 图7. a)优化的SnS2@GS原子结构。b–d)相关能带结构。e)Li的迁移能量曲线和f–g)不同样品模型的差分电荷密度。
 
 
图8. a) 示意图、b) 倍率性能和 c) 制备的 LiFePO4//SnS2@GS 全电池的 Ragone 图。d) 示意图、e) 不同扫描速率下的 CV 曲线、f) GCD 测量、g) Ragone 图（插图：点亮的 LED 屏幕 (3 V) 的照片）和 h) 组装的 SnS2@GS//PANI-NTs@HG LIC 在 2 A g−1 下的长期循环稳定性。
 
        相关科研成果由河北工业大学Fei Cheng等人于2024年发表在Advanced Functional Materials（https://doi.org/10.1002/adfm.202406730）上。原文：A Facile In Situ Sulfurization Strategy for Heterostructured SnS2@Graphene Scrolls Anode with Enhanced Initial Coulombic Efficiency for High-Energy Lithium Storage
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202406730

转自《石墨烯研究》公众号