石墨烯独特的光学性质，具有宽带吸收和超快响应，使其成为光电子和自旋电子器件的关键元件。利用高数据率、高动态范围的时间分辨动量显微术，本研究报道了用可见光激发石墨烯导带的电子的动量空间测量及其随后的弛豫。本研究观察到具有晶格赝自旋极化的初生光激发电子的显著非热分布，这与简单紧束缚理论的结果非常一致。通过改变激发通量，本研究改变了电子-电子与电子-声子散射在初始分布弛豫中的相对重要性。增加激发通量会导致非共线电子-电子散射增加和赝自旋极化降低，尽管上散射电子保持一定程度的极化。这些详细的石墨烯动量分辨电子动力学研究表明了高性能时间分辨动量显微术在研究二维材料方面的能力，并可为石墨烯器件的设计提供参考。
 
 
图1. 实验概述。（a） 线极化泵浦脉冲（绿色）将电子提升到Dirac点（ED）上方1.2 eV，延迟的XUV探测脉冲将电子喷射到连续介质中。（b） 石墨烯样品的实空间PEEM图像。虚线显示hBN支持的区域。标尺为50μm。
 
 
图2. （a）45μJ/cm²，（b）132μJ/cm²和（c）207μJ/cm²的选定时间延迟下的能量分布曲线（EDC，实线）。不同温度下的模拟热分布（虚线）用于比较。实验数据为延迟时间，黑色为Δt=−1 ps，蓝色为Δt=0 fs，红色为Δt=200 fs，绿色为Δt=500 fs。灰色的垂直虚线表示直接激发能量的Dirac点E–EF=0和E–EF=hν_pump/2=1.2 eV。在负延迟数据（黑色曲线）中可以看到高能测量的噪声地板。
 
  
图3. 偏振相关的初始赝自旋各向异性。（a）y-和（b）x-极化泵浦激发时，在Δt=0处Dirac点上方1.05和1.21 eV之间的电子动量分布如图所示。激发通量为45μJ/cm²，泵浦和探针极化方向分别用白色虚线和品红箭头表示。Γ点附近的强度是探测器的伪影。
 
 
图4. 与紧束缚（TB）理论的比较。（a，c）K2分别为y和x极化激发时，Dirac点上方1.05至1.21 eV的电子Δt=0的动量分布谱。（b，d）由TB模型预测的光电子动量图。（d）中的插图是没有泵矩阵元素，说明了所谓的“暗走廊”以及在没有赝自旋极化的情况下信号的外观。TB模型与（e）y极化和（f）x极化实验的角分辨强度比较。泵极化方向由顶部面板中的白色虚线指示。指定的泵节点由顶部面板中的细品红线和底部面板中的品红虚线表示。
 

图5. 赝自旋弛豫。（a） K2的ROI图示。用y极化（左）和x极化（右）泵浦脉冲记录数据。来自所有谷区中类似ROI的数据被组合以产生瞬态信号Ny和Nx，在所有能量>0.8 eV的情况下进行积分。（b）Ny（蓝色）和Nx（红色）与泵/探针延迟的关系。（c） 差值ΔN=Ny–Nx（黑色）和IRF（灰色阴影）。布居数和各向异性都跟踪IRF，表明弛豫比200 fs IRF快得多。（d） 不同注量下归一化各向异性A与能量的关系。在较高的通量下，各向异性总体上减小，但通过更多的散射事件持续存在。
 
        相关研究成果由石溪大学Thomas K. Allison课题组2024年发表在Nano Letters (链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02378)上。原文：Momentum-Space Observation of Optically Excited Nonthermal Electrons in Graphene with Persistent Pseudospin Polarization

转自《石墨烯研究》公众号