石墨烯（Graphdiyne，GDY）是一种人造碳同素异形体，在概念上与石墨烯相似，但由sp-和sp2-杂化的碳原子组成。单层 GDY（ML-GDY）被认为是一种理想的二维半导体材料，具有广泛的应用前景。然而，它的合成一直是一个巨大的挑战，导致理论特性的实验验证困难重重。本文报告了在 MXene 亚纳米层间空间内原位乙炔基均偶联六乙炔基苯的方法，可有效防止材料的面外生长或垂直堆积，从而得到具有面内周期性的 ML-GDY。随后的剥离过程成功产生了具有微米级横向尺寸的独立 GDY 单层。在独立的 ML-GDY 上制造场效应晶体管使首次测量其电子特性成为可能。室温下测得的电导率（5.1 × 103 S m^-1）和载流子迁移率（231.4 cm² V^-1 s^-1）明显高于之前报道的多层 GDY 材料。以层状晶体为模板的空间约束合成为制备具有精确控制的层数和长程结构秩序的二维材料提供了一种新策略。
 
 
Fig 1. a) 在 MXene 层间空间生长 GDY 单层的过程示意图。b) MAX、MXene、HEB-掺杂 MXene（HEB-MXene）和 GDY-MXene 的实验 PXRD 图样。插图是 GDY-MXene PXRD 图样中选定区域的放大图，显示了 GDY 的面内 (100) 反射。c-e) 沿着 [110] 区轴采集的 MAX c)、MXene d) 和 GDY-MXene e) 的原子分辨率 HAADF-STEM（上图）和 iDPC-STEM（下图）图像。f) GDY-MXene 的放大 iDPC-STEM 图像。箭头表示生长在 MXene 层间空间的 GDY 单层。 g) 从（c）、（d）和（e）中标记区域提取的图像强度曲线。标记列的原子类型显示了三种材料截然不同的层间结构。
 
 
Fig 2. a) GDYMXene 沿着[110]区轴的结构模型（左）和环形暗场-STEM 图像（右）。 b) 从 GDY-MXene 的 Ti3C2Tx 层（上）和层间空间（下）收集到的 C-K 边 EELS 光谱，如 a) 所示。c) 根据从（a）所示区域收集的 C-K 边沿（285.5-287.5 eV）EELS 光谱绘制的元素图（左）和强度曲线（右），表明层间空间的碳含量较高。左侧插图是使用聚焦离子束蚀刻 GDY-MXene 晶体以暴露内部结构的光学显微镜图像。十字标记表示收集拉曼光谱的位置。右侧插图是 HEB 的拉曼光谱，以作比较。e) MXene 和 GDY-MXene 的高分辨率 C 1s XPS 光谱。 f) GDY-MXene 的 SAED 图样，显示出两组六方晶格，可归属于取向关系为 30°的 MXene 和 GDY 结构。上插图是获取 SAED 图样的 GDY-MXene 晶体的 TEM 图像。下插图是一个结构模型，说明了 ML-GDY 和 MXene 之间的取向关系。
 
 
Fig 3. a) 通过离子插层辅助剥离法从 GDY-MXene 制备独立 ML-GDY 的示意图。 b) 剥离的 GDY-MXene 粉末的原子力显微镜图像，显示不同厚度薄片的混合物。c) （b）中四个标记薄片的原子力显微镜高度剖面图。d) ML-GDY 和 Ti3C2Tx 单层薄片（使用原子力显微镜预先识别）的拉曼光谱。 e) 基于 2120-2230 cm^-1 处信号的 ML-GDY 薄片拉曼强度图。插图为相应的原子力显微镜图像。所示的 0.61 nm 高度对应于剖面图中的最低值。 f) 独立 ML-GDY 的 TEM 图像和 SAED 图样（插图）。从独立 ML-GDY 和 TEM 网格的无定形碳薄膜上收集的低损耗 g) 和核心损耗 h) EELS 光谱。g) 中的插图是进行 EELS 的区域的 STEM 图像。(h) 中的插图是 ML-GDY 的放大 EELS 光谱。
 
 
Fig 4. a) ML-GDY FET 器件的结构示意图。 b) 在 298 K 条件下测量的 ML-GDY 的 I_ds-V_ds 特性。c) ML-GDY 的电导率和电阻（插图）与温度的反函数关系。 d) V_ds = 0.05 V 时 ML-GDY FET 的转移特性曲线。插图显示了 ML-GDY FET 在 -20 至 20 V 不同 V_g 偏置下记录的输出特性曲线。
 
        相关研究工作由北京大学Jin Zhang和阿卜杜拉国王科技大学Zhiping Lai、Jiaqiang Li课题组于2023年共同发表在《AM》期刊上，Space-Confined Synthesis of Monolayer Graphdiyne in MXene Interlayer，原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202308429

转自《石墨烯研究》公众号