利用基底直接在目标上生长石墨烯化学气相沉积（CVD）是实现石墨烯应用的重要途径。 然而，基底通常为催化惰性且形状特殊，因此大规模、高均匀性和高质量的石墨烯生长具有挑战性。 在此，通过在玻璃纤维织物（一种广泛使用的工程材料）上进行石墨烯 CVD 生长，开发出了石墨烯蒙烯玻璃纤维织物（GGFF）。 首先提出了一种流体动力学整流策略，以协同调节碳物种在三维空间中的分布及其与分层结构基底的碰撞，从而在大规模三维编织物中实现高质量石墨烯在纤维上的高度均匀沉积。 这种策略具有通用性，适用于使用各种碳前驱体的 CVD 系统。 GGFF 具有高导电性和光热转换能力，在此基础上首次开发出一种天然能源收集器。 它可以通过太阳能加热和液滴发电收集太阳能和雨滴能，为减轻能源负担带来了巨大潜力。
 

Fig 1. 使用和不使用流体动力学整流策略制造 GGFF。 (a、b）传统（a）和调制（b）CVD 系统中由 CH₄ 和 H₂ 组成的气体的流体动力学过程示意图。 (c,d) 在传统（c）和调制（d）系统中获得的 GGFF（40 cm × 5 cm）照片（上）和 GGFF 横截面的扫描电子显微镜（SEM）图像（下）。 (e) GFF 上石墨烯的拉曼光谱。 数据是在 GGFF 上采集的，在（c）、（d）中横向距离为 40 cm的 GGFF 上，沿中心轴线标注了 A-E 共 10 cm的均匀空间。 光谱中的峰值强度归一化为 G 峰值强度。 (f）在（c）、（d）（下）中标记位置采集的拉曼光谱的 I_2D/I_G 统计。 (g) GGFF 的照片（g）和扫描电镜图像（插图）。 (h) GGFF 外部（向上）和内部（向下）纤维的扫描电镜图像。
 

Fig 2. 流体动力学模拟和石墨烯在 GFF 上沿着 CVD 系统中的气流进行 CVD 生长。 (a,b) 传统（a）和调制（b）系统中佩克雷特数（上）、CH3▪ 摩尔浓度（中）和石墨烯沉积速率（下）的分布图。 (d,e）在 GGFF（尺寸：40（长）×5（宽）×0.015（厚）cm）上气流的上、中、下流处获得的原子力显微镜图像（d），以及相应的石墨烯覆盖率统计（e）。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/60 sccm，1 h。 (f) 在调制系统中，不同生长时间下 GFF 上石墨烯层沿气流的厚度统计。 起点（0 cm）设置在最靠近气体入口的 GGFF 上，在 GGFF 上 5、20、35 cm的位置采集石墨烯层厚度。 生长条件 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/60 sccm，2-10 h。 (g) 调制 CVD 系统在 GFF 上沉积石墨烯的示意图。 (h) 与生长时间有关的 GGFF 薄膜电阻变异系数 (CV)。
 

Fig 3. 流体动力学模拟和石墨烯在垂直于 GGFF 方向的 GFF 上的 CVD 生长。 (a) 区分 GGFF 周围内部空间、外部空间和体积空间的示意图。 (b-d) 传统（向上）和调制（向下）系统中 Pe 数（b）、CH₃- 摩尔浓度（c）和石墨烯沉积率（d）的分布图。 (c)、(d)中的白色虚线表示 GGFF 的位置。 Ex 和 In 分别代表 GGFF 的外部和内部空间。 (e) GGFF 周围内部、外部和主体空间的 Kn 计算值。 (f,g）在传统（f）和调制（g）系统中获得的 GGFF 外部（向上）和内部（向下）纤维上石墨烯的 SEM 图像。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/50 sccm，1 h。 (h) 不同生长时间下 GGFF 内外纤维上石墨烯薄膜的厚度统计。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/50 sccm，2-10 h。 (i) GGFF 内、外层纤维上石墨烯拉曼表征的 I_D/I_G 统计。 直方图用高斯曲线拟合，以提取分布最大值。 生长条件 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/50 sccm，2 h。
 

Fig 4. 流体动力学整流对石墨烯在 GFF 上生长质量的影响。 (a、b）在传统（a）和调制（b）系统中获得的 GGFF 的原子力显微镜图像。 插图为石墨烯的相应拉曼光谱。 (c) 在调制系统中获得的石墨烯 SAED 图样，显示了石墨烯的 6 倍对称单晶性质。 (d) 在传统和调制系统中不同生长时间获得的单层和多层核密度。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/100 sccm，1-8 h。 (e) MD 模拟统计了气相中和基底上反应消耗的碳原子数量。 (f) 反应进行时基底上碳原子的均方距离的 MD 模拟统计。 (g) 传统（左）和调制（右）系统中石墨烯 CVD 生长示意图。
 

Fig 5. 流体动力学整流策略的通用性和可扩展性。 (a) 在传统和调制系统中使用 CH₄ 和 C₂H₄ 前驱体获得的 GGFF 薄层电阻图。 (b) 在传统和调制系统中使用 CH₄ 和 C₂H₄ 生长的 GGFF 外层纤维和内层纤维之间的导电率差异。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/60 sccm，C₂H₄/H₂ = 10/200 sccm，2-10 h。 (c) 从调制系统中生产的 10 个批次的 10 块 GGFF（40 × 5 cm）的照片。 (d) 从（c）中样品收集的拉曼光谱。 (e）（d）中拉曼表征中 I_D/I_G 和 I_2D/I_G 的统计结果。 f）（c）中 GGFF 薄片电阻的统计分析。 生长条件： 1373 K，常压，CH₄/H₂ = 20/60 sccm，2-10 h。
 

Fig 6. 基于 GGFF 的自然能源收割机，具有太阳能加热和液滴发电（DEG）功能。 (a) 基于 GGFF 的自然能源收集器在晴天（i）和雨天（ii）工作的示意图，以及收集器的照片（iii）。 (b) 用于建筑供暖以节约能源的能量收集器概念设计。 (c) 基于 GGFF 的自然能源收集器的太阳吸收光谱。 GGFF 的片电阻为 ∼48 Ω sq^-1。 插图：能量收集器在太阳能照射（1 kW m^-2）下的红外图像，能量吸收为 940 W m^-2。 (d) 进行 DEG 功能的自然能量收集器的输出电压。 当去离子水滴从 20 cm的高度落下时，GGFF 的片电阻分别为 ∼500、∼200 和 ∼48 Ω sq^-1，其相应的输出功率密度分别为 ∼180 W m^-2、∼320 W m^-2 和 ∼490 W m^-2。 插图：收集收集器产生的电能的整流电路。 (e) 在北海沿岸九个具有代表性的城市，采用基于 GGFF 的自然能源收集器作为屋顶涂层的建筑物的暖通空调节能情况。 节能值与圆圈面积成比例关系。 (f) 预测模型建筑的年均节电和天然气量。 模型建筑的屋顶面积为 1661 平方米。
 
       相关研究成果由北京大学Zhongfan Liu和Yue Qi课题组于2024年在线发表在期刊《JACS》上，Fluid-Dynamics-Rectified Chemical Vapor Deposition (CVD) Preparing Graphene-Skinned Glass Fiber Fabric and Its Application in Natural Energy Harvest，原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c07609
 
转自《石墨烯研究》公众号